【摘 要】
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光催化技术的快速发展为人类探索绿色可持续发展道路提供了可能。经过几十年的研究,各种类型的光催化材料已经被开发出来。但目前,大多数光催化材料依然存在催化活性较低、光生载流子迁移能力较差、循环稳定性不理想等缺点,限制了其在工业生产中的广泛应用。因此,开发具有高催化活性、高稳定性的光催化材料成为该领域研究的重点和热点。纵观近几年的研究成果发现,金属有机框架（Metal Organic Framework
【基金项目】
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国家重点研发计划，2016YFB0701100，多孔催化材料的高通量制备与催化性能，2016/07-2020/06； 国家自然科学基金青年基金，51802015，3D过渡金属与贵金属共掺杂CEO2高活性晶面的可控构筑及其催化能研究，2019/01-2021/12；
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光催化技术的快速发展为人类探索绿色可持续发展道路提供了可能。经过几十年的研究,各种类型的光催化材料已经被开发出来。但目前,大多数光催化材料依然存在催化活性较低、光生载流子迁移能力较差、循环稳定性不理想等缺点,限制了其在工业生产中的广泛应用。因此,开发具有高催化活性、高稳定性的光催化材料成为该领域研究的重点和热点。纵观近几年的研究成果发现,金属有机框架（Metal Organic Framework,MOF）在光催化反应中可能具有更高的潜在应用价值。尽管它对可见光响应和光量子利用效率还处于较低的水平,但是通过对MOF进行有机桥接配体修饰和引入,或与活性光催化材料一同构建复合MOF光催化材料来提高对可见光的吸收效率,可有效提高其光响应能力。另外,共价有机框架（Covalent Organic Framework,COF）作为一类具备长程有序晶态结构的特殊材料,展现出了优异的光化学和光物理性质。然而COF由于其价带位置较低等因素导致在光催化氧化等领域还缺乏相应的系统性研究,通过寻找合适的催化氧化底物可以有效分析COF光催化活性及相应氧化机理。因此本课题尝试制备了多种类型的光催化剂,对NH2-MIL-125（Ti）、COF-TpPa等多种材料的可见光催化性能进行考察,建立高效的可见光催化氧化体系。具体研究内容如下:（1）通过水热法制备了钛基NH2-MIL-125（Ti）,并将一系列的芳香醛与NH2-MIL-125（Ti）中的氨基反应,获得了一系列共轭增强的MOF光催化材料,并提高了醇类的光催化氧化效率。通过XRD、XPS、SEM等测试不同芳香醛修饰的钛基MOF催化材料的组成、形貌及晶体结构,并通过紫外可见光谱、莫特肖特基测试、荧光光谱等测试光催化材料的可见光响应性能及能带结构,以此进一步探究钛基MOF光催化材料的理化性质。为了揭示材料光催化效率增强的机理,DFT理论计算被用以确定MOF中特定区域的HOMO与LUMO的电子云分布,并辅以实验验证带隙与催化性能之间的关系。（2）通过水热法制备了具有酮-烯醇互变异构的COF-TpPa并在光催化氧化苄胺中表现出良好的活性。同时将结构和分子组成相似的COF-LZU1与COF-TpPa光催化剂进行比较,以此认识酮-烯醇结构在苄胺光催化氧化中的优越性。此外,还讨论了 COF-TpPa和COF-LZU1光催化剂对苄胺需氧和无氧氧化的光催化性能、吸附性能和结构性能的影响,并研究了反应过程中的光催化机理。此外,为了揭示材料光催化效率增强的机理,DFT理论计算被用以确定COF中的HOMO与LUMO的电子云分布,并辅以实验验证带隙与催化性能之间的关系。（3）通过原位无溶剂加热MIL-125（Ti）、三聚氰胺和对苯二甲酸的混合物的方法,将PMTPA（三聚氰胺-对苯二甲酸聚合物）组装到MOF中,从而获得具有异质结结构的MIL-125（Ti）/PMTPA光催化剂。在420 nm LED光源下,异质结构的MIL-125（Ti）/PMTPA复合材料在室温下以O2为氧化剂选择性光催化氧化苄基C-H键时表现出较高的光催化活性。并且进一步的讨论了 MIL-125（Ti）与PMTPA之间不同的掺杂比例对MIL-125（Ti）/PMTPA光催化剂的化学、光学、结构性质及光催化活性的影响,深入探讨了异质结构MIL-125（Ti）/PMTPA复合材料的光催化机理。
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