【摘 要】
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砷常与含贵金属或有色金属的矿物伴生,在金属冶炼、选矿过程中产生的含砷废水经硫化物沉淀后产生大量的硫化砷渣,这些硫化砷渣具有酸性强、粒径小、砷容易二次浸出的特点,因此需要对硫化砷渣进行稳定化处理。本论文以砷渣的有效稳定化为研究目标,主要通过添加化学试剂,将其与砷渣在水热条件下,通过一步法直接转化成结构和性能稳定的物质,从而达到砷渣的稳定化的目的。首先我们研究了水热反应对纳米硫化砷渣的稳定效果,然后研
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砷常与含贵金属或有色金属的矿物伴生,在金属冶炼、选矿过程中产生的含砷废水经硫化物沉淀后产生大量的硫化砷渣,这些硫化砷渣具有酸性强、粒径小、砷容易二次浸出的特点,因此需要对硫化砷渣进行稳定化处理。本论文以砷渣的有效稳定化为研究目标,主要通过添加化学试剂,将其与砷渣在水热条件下,通过一步法直接转化成结构和性能稳定的物质,从而达到砷渣的稳定化的目的。首先我们研究了水热反应对纳米硫化砷渣的稳定效果,然后研究了化学稳定剂如硫酸铝、硫酸铁等在高温高压下与硫化砷渣转化大颗粒、高结晶度、高稳定性的含砷物质（臭葱石、砷钠明矾石）和硫单质的过程,并评估了稳定化后的物质的短期和长期稳定性,主要研究内容如下:（1）第一部分内容是用高纯水作为水热溶剂直接对模拟砷渣MN-As2S3进行水热稳定化处理。实验结果表明水热处理后模拟砷渣的颗粒由纳米级长大成50μm左右的斜方晶系的块材,最优的处理条件为:温度200℃,反应时间15h,液固比15:1m L/g,初始p H值2,最终,稳定后的砷渣中的砷浸出浓度从500 mg/L下降到17.7 mg/L,减容比达90%。（2）第二部分内容是筛选合适的化学稳定剂来稳定化模拟砷渣,对于H2O2-As2S3-Al（Ⅲ）-Na（Ⅰ）-SO42-体系,筛选的最佳的实验条件为温度是200℃、初始p H值为2、Al:As摩尔比3:1、水热时间2h,水热处理后硫化砷渣一步转化为砷钠明矾石并回收硫单质。得到的砷钠明矾石在p H值为1～11的范围内有着较好的短期稳定性;长期毒性测试结果表明砷的浸出浓度为0.05mg/L,所以利用生成砷钠明矾石可以有效地提高硫化砷渣的长期稳定性。反应机理是过氧化氢在高温下分解成氧气和水,因此硫化砷渣被氧气氧化溶解并生成硫单质和砷酸根离子,然后利用砷酸根(AsO43-)与钠明矾石结构中的硫酸根(SO42-)之间的类质同象,取代钠明矾石（Na Al3（SO4）2（OH）6）中SO42-的位置,生成砷钠明矾石,从而有效的稳定砷酸根。（3）第三部分内容利用铁盐来稳定化处理硫化砷渣,即H2O2-As2S3-Fe（Ⅲ）-SO42-体系,筛选的最优实验条件为温度120℃、p H=3、Fe/As摩尔比为1.2:1、水热时间10h,在此实验条件下,硫化砷渣转化为大颗粒的臭葱石,砷的转化率大于90%,铁的利用率大于99%。最终观察了臭葱石的短期和长期稳定性,结果表明短期内砷的浸出浓度为0.7mg/L,长期内（三个月）砷浸出浓度为2.2mg/L,都小于危险废弃物毒性浸出标准限值（5mg/L）。该稳定化机理是过氧化氢在高温高压下分解为氧气和水,硫化砷渣在氧气作用下溶解氧化成硫单质和砷酸根离子,然后AsO43-与Fe（Ⅲ）反应生成颗粒大小约25μm的臭葱石。
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