【摘 要】
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固态电解质相比于传统液态电解质具有耐高温、耐腐蚀、比能量大、安全性好等诸多优点,因此研究离子电导率高、化学稳定性好、使用温度范围宽的固态电解质已成为该领域的重要
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固态电解质相比于传统液态电解质具有耐高温、耐腐蚀、比能量大、安全性好等诸多优点,因此研究离子电导率高、化学稳定性好、使用温度范围宽的固态电解质已成为该领域的重要方向之一。在各类固态电解质中(硫化物固态电解质,氧化物固态电解质和聚合物电解质等),氧化物固态电解质具有空气稳定性好、电压窗口宽等优点,在全固态锂离子电池中具有广阔的应用前景。其中,NASICON型固态电解质Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3(LAGP)被认为是最有前途的氧化物固体电解质之一,但是室温离子电导率只有10-4-10-5S/cm。为了制备出能够应用于全固态锂离子电池的LAGP固态电解质,本文通过优化LAGP固态电解质的制备工艺,利用无挥发性原料制备了LAGP固态电解质粉末和片材。为了进一步提高LAGP固态电解质的离子电导率,研究了不同热处理温度、时间条件和不同添加剂(Li F,B2O3,Li PO3)对LAGP固态电解质离子电导率、相对致密度、微观形貌和晶相的影响。并基于垂直阵列结构理论,制备和研究了具有垂直阵列结构的复合电解质,分析了固态电解质应用于全固态锂离子电池的电化学性能。具体研究工作内容如下:1.基于目前LAGP固态电解质的制备工艺,针对其存在的原料易挥发影响产物一致性的问题,利用无挥发性的偏磷酸盐制备了无明显杂相的LAGP固态电解质粉末和片材。为了进一步提高LAGP固态电解质的室温离子电导率,研究了热处理温度、时间以及不同添加剂(Li F,B2O3,Li PO3)对LAGP离子电导率、晶相和微观形貌的影响。此外,还研究了激光烧结用于LAGP固态电解质的快速析晶,分析了激光器功率等参数对LAGP微观形貌的影响。2.基于垂直阵列结构和离子传输理论,设计并制备了具有垂直阵列结构的复合固态电解质。为了解决电极与电解质的匹配问题,制备了磷酸铁锂(Li Fe PO4)正极片;通过在Te O2-Zn O-Li2O体系中掺杂Sn O还原Te单质,分析了其在Li-Te电池中的应用潜力。研究了复合固态电解质与负极锂片、正极Li Fe PO4组装的全固态锂离子电池的循环伏安等电化学性能,并分析了LAGP固态电解质在全固态电池中的界面和组装问题。
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