金属有机-无机卤化物钙钛矿（如:MAPbI₃）太阳能电池得到了空前快速的发展,已经实现了超过25%的光电转换效率,成为最具有商业潜力的光伏器件。然而,有机-无机杂化钙钛矿中的有机阳离子很容易热挥发,使得钙钛矿层发生降解,从而带来稳定性问题。通过无机阳离子Cs取代有机阳离子（MA⁺或FA⁺）,可以获得全无机钙钛矿Cs Pb X₃（X=Cl、Br、I）,避免了有机-无机杂化钙钛矿本征降解的问题,从而极大地改善了钙钛矿层的光稳定性以及热稳定性。Cs PbI₃具备合适的带隙（1.7 e V）,吸收边在730 nm附近,是非常好的太阳能电池的光活性层。但是,只有在高于325°C的温度下,Cs PbI₃才能形成热力学稳定的立方相钙钛矿,使得制备高质量Cs PbI₃薄膜非常具有挑战性,目前全无机Cs PbI₃太阳能电池的性能远远不及有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池。本文拟通过溶液处理及调控前驱体成分,有效地调控全无机Cs PbI₃和Cs PbI₂Br钙钛矿薄膜生长过程,认识其生长机制,并获得高质量全无机Cs PbI₃和Cs PbI₂Br钙钛矿薄膜,并实现高效率、高稳定的全无机钙钛矿太阳能电池。1、我们通过PEAI前处理,有效地调控了Cs PbI₃钙钛矿薄膜生长过程,通过XRD、SEM、瞬态及稳态荧光光谱,我们发现了由一维（DMAPbI₃）和二维（PEA₂Cs Pb₂I₇）到三维钙钛矿（Cs PbI₃）的转变,从而实现了晶粒更大、结晶性更高、缺陷更少、稳定性更高的Cs PbI₃-PEAI钙钛矿薄膜,实现了Cs PbI₃钙钛矿太阳能电池17.08%的转化效率及良好的稳定性。2、我们通过调控钙钛矿前驱溶液的组分进行钙钛矿结晶过程的调控,获得高质量的Cs PbI₂Br钙钛矿薄膜。我们首先合成了Pb Br₂（DMSO）与PbI₂（DMSO）加合物,并取代传统的制备Cs PbI₂Br钙钛矿的前驱体Pb Br₂与PbI₂。进一步通过UV-vis、XRD以及SEM研究了组分对晶体生长过程的调控,并发现该方案能够显著调控Cs PbI₂Br钙钛矿结晶过程并提高薄膜质量,最终实现了14.31%的效率和更高的稳定性。