【摘 要】
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流态化还原炼铁工艺因可直接利用细粒径铁矿粉和非焦煤资源而成为了最具发展潜力的低碳炼铁工艺之一。流态化炼铁的还原气体主要是CO-H2混合气体,一方面要满足还原反应的需要,其还原行为相较于单一气体更加复杂,需要进一步探究;CO-H2还原铁氧化物本质上为CO和H2争夺氧原子的竞争过程,研究两种气体之间的竞争关系有助于加深对还原规律的认识;另一方面为保证铁矿粉处于流态化状态,还需要有充足的气体流量,这就导
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目“流态化冶金气固还原反应过程机理的介尺度自组织模拟方法”（No.51874056）；
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流态化还原炼铁工艺因可直接利用细粒径铁矿粉和非焦煤资源而成为了最具发展潜力的低碳炼铁工艺之一。流态化炼铁的还原气体主要是CO-H2混合气体,一方面要满足还原反应的需要,其还原行为相较于单一气体更加复杂,需要进一步探究;CO-H2还原铁氧化物本质上为CO和H2争夺氧原子的竞争过程,研究两种气体之间的竞争关系有助于加深对还原规律的认识;另一方面为保证铁矿粉处于流态化状态,还需要有充足的气体流量,这就导致气体利用率低的问题,探究不同因素对气体利用率的影响规律对于优化操作条件具有重要实际意义。为此,本文以微型流化床为实验设备模拟流态化还原过程,针对上述三个问题展开了深入研究,旨在为优化操作条件、改善反应效果、更好地发挥流态化还原优势提供一定理论参考,主要研究内容和结论如下:（1）为探究铁矿粉CO-H2流态化还原动力学,首先对其进行了热力学分析,得到了混合气体还原氧化铁的热力学平衡图,同时考虑CO和H2还原热效应的不同得到了热互补时的气体配比。预实验得到气体流量为500ml/min（标态）时可保证铁矿粉处于流态化状态。巴西矿在CO还原时反应速率随着浓度和温度增加而增加,但CO-H2混合气氛下CO的反应速率随着浓度增加,反应速率反而降低,通过产物形貌SEM检测发现,当有H2参与还原时,矿粉表面会有诸多细小的裂纹和微孔,这为CO的内扩散创造了有利条件。整体上看不同条件下的还原速率均呈先增加后减小的趋势,而且在转化率R为1/3左右达到最大值。等转化率法和模型函数拟合法的分析结果表明,混合气氛下的CO还原速率、反应速率常数和表观活化能均大于单一CO,且表观活化能随着CO成分比例增加而减小;单一的机理函数并不能很好的描述铁矿粉整个还原过程,还原反应机理分为前期形核、中期化学反应和后期内扩散控制三个阶段,对应的机理函数分别为G（R）=[-ln（1-R）]1/3,G（R）=1-（1-R）1/3和G（R）=[1-（2/3）R]-（1-R）2/3。（2）为探究铁矿粉还原过程中CO与H2的竞争关系,首先在热力学上从脱氧率和气体利用率两个角度对比了CO与H2的热力学竞争差异,结果表明,CO在814.5℃以下更有优势且随着温度的升高两者之间的差距逐渐减小,反之则相反。同时,Fe O→Fe阶段的竞争差距要大于Fe2O3→Fe3O4和Fe3O4→Fe O。对比CO和H2在流态化还原实验过程中的还原比例发现,在800℃时H2开始占据优势,而且浓度和温度增加,优势逐渐扩大。两种气体动力学上还原能力相当的温度点在750～800℃之间。对比产物形貌特征发现,800℃时20%H2+20%CO+60%Ar和35%H2+35%CO+30%Ar两种气氛下的产物形貌与单一气体氢气还原产物形貌接近,H2在还原过程中更具有优势。（3）为探究铁矿粉还原过程中气体利用率的变化规律,首先考虑铁氧化物不同还原阶段具有不同的的失氧比例,通过加权求和的方式得到了三种气氛下的热力学综合利用率。CO的热力学综合利用率随温度的增加逐渐降低,H2与之相反,混合气体的情形为CO和H2的耦合,需要根据反应温度和气体配比综合确定。流态化还原实验结果表明,CO实际利用率很低,各种条件下的实际利用率都不到热力学利用率的1/10。提高反应温度和增大矿粉粒径会使得CO实际利用率逐渐降低,而气体流量和气体配比则分别存在一个临界值,即400ml/min（标态）和50%CO,CO实际利用率呈先增加后减小的变化趋势。正交实验结果表明,总体上来看,四个因素对CO实际利用率的影响效果相当;具体来看,影响程度的主次顺序为:矿粉粒径＞气体配比＞气体流量＞反应温度。本研究进一步加深了对CO-H2混合气氛下铁矿粉还原动力学、还原过程中CO与H2的竞争关系和还原气体利用率变化规律的认识,为流态化炼铁新技术的发展提供了一定的理论参考。
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