【摘 要】
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砷（As）污染是全球性环境问题,因其具有高毒性、致死性和生物富集性严重危害人体健康。吸附法因经济、高效、环保、操作简便等优点,被广泛用于去除水体中As（III）。基于氧化石墨烯壳聚糖改性复合材料去除水体中As（III）的研究相对较少。本研究以氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）和壳聚糖（Chitosan,CS）为基体,分别以Fe Cl2,Fe Cl3+Mn Cl2为改性剂,制备了负载F
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砷（As）污染是全球性环境问题,因其具有高毒性、致死性和生物富集性严重危害人体健康。吸附法因经济、高效、环保、操作简便等优点,被广泛用于去除水体中As（III）。基于氧化石墨烯壳聚糖改性复合材料去除水体中As（III）的研究相对较少。本研究以氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）和壳聚糖（Chitosan,CS）为基体,分别以Fe Cl2,Fe Cl3+Mn Cl2为改性剂,制备了负载Fe3O4的氧化石墨烯/壳聚糖（Fe3O4-GOCS）和铁/锰改性氧化石墨烯/壳聚糖（Fe/Mn-GOCS）球形材料。采用静态吸附实验研究了两种材料对As（Ⅲ）的去除效果及其影响因素,结合材料表征方法揭示复合材料对As（Ⅲ）的吸附机理,主要结论如下:（1）Fe3O4-GOCS的表征结果显示,材料中负载的铁主要为Fe3O4,是As（Ⅲ）的吸附主体,铁基负载量的增加能增大对As（Ⅲ）的吸附容量。Fe/Mn-GOCS吸附As（Ⅲ）的主体包括α-Fe O（OH）和Mn—OH,铁锰负载量为Fe/Mn摩尔比=4:1时对As（Ⅲ）的去除效果最优。（2）Fe3O4-GOCS和Fe/Mn-GOCS的Zeta零点电位分别为9.46和4.84,在较宽p H范围（3～10）内两种材料对As（Ⅲ）均具有良好的吸附效果,吸附平衡时间分别为7200 min和6420 min。共存离子的实验结果显示,溶液中磷酸盐的存在均会抑制两种材料的除As（Ⅲ）性能。（3）吸附动力学结果表明,Fe3O4-GOCS和Fe/Mn-GOCS吸附As（Ⅲ）的过程更符合伪二阶动力学方程,化学吸附占主导地位。吸附数据更符合Freundlich模型,表明二者均具有异质的表面结构,对As（III）的吸附过程主要为多分子层吸附。25℃反应条件下,Langmuir模型拟合对As（III）的最大吸附容量（Qm）分别为16.01 mg/g和108.90 mg/g。（4）Fe3O4-GOCS和Fe/Mn-GOCS用Na OH溶液解吸附,4次吸附-解吸后仍具有较高吸附量,二者均具有良好的再生性能,可多次循环使用。（5）材料表征结果显示,Fe3O4-GOCS上的Fe—O和—OH是吸附As（III）的主要基团;Fe3O4-GOCS对As（III）的吸附机制为表面络合和离子交换,通过配体交换机制形成单齿单核和双齿双核Fe—O—As复合物。Fe/Mn-GOCS上的Mn将部分As（III）氧化成As（Ⅴ）,As（III）和As（Ⅴ）通过配体交换机制形成单齿单核和双齿双核的Fe—O—As和Mn—O—As复合物。
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