【摘 要】
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二氧化碳导致全球气候变暖,因此如何减少二氧化碳的排放或对其加以转化利用成为了最近的科研热点。Cu基催化剂催化二氧化碳加氢合成甲醇反应已被用于工业生产,但传统铜基催化剂在反应过程中,容易产生水使活性中心烧结,导致催化剂稳定性低和甲醇选择性低。传统方法设计的催化剂催化活性和选择性不能同时兼顾,因此开发具有高活性、高稳定性和高甲醇选择性的催化剂具有迫切的市场需求。ZnO-ZrO2氧化物具有较高的稳定性和
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二氧化碳导致全球气候变暖,因此如何减少二氧化碳的排放或对其加以转化利用成为了最近的科研热点。Cu基催化剂催化二氧化碳加氢合成甲醇反应已被用于工业生产,但传统铜基催化剂在反应过程中,容易产生水使活性中心烧结,导致催化剂稳定性低和甲醇选择性低。传统方法设计的催化剂催化活性和选择性不能同时兼顾,因此开发具有高活性、高稳定性和高甲醇选择性的催化剂具有迫切的市场需求。ZnO-ZrO2氧化物具有较高的稳定性和选择性,但是反应压力高对设备要求高且需要在较高温度下反应,无法直接实际应用。本论文提出,通过贵金属掺杂的方式制备Pd-Zn-Zr催化剂,以降低反应温度和压力,同时提高催化剂的催化活性和甲醇选择性。本论文以不同Pd含量和不用方法制备的Pd-Zn-Zr催化剂用于二氧化碳加氢合成甲醇研究。采用BET、XRD、TEM、HRTEM、H2-TPR、XPS、Raman和TPD等多种表征手段对催化剂进行了全面的分析。研究结果如下:本文首先讨论了通过共沉淀法制备不同Pd含量的Pd-Zn-Zr催化剂。对所有催化剂进行催化性能测试,实验结果表明,1%Pd-10%Zn-Zr催化剂具有较高的二氧化碳转化率以及较高的甲醇选择性和产率。这可能是1%Pd-10%Zn-Zr催化剂形成的四方晶型以及表面较高的氧空位浓度和还原度有利于甲醇合成。为了进一步研究Pd-Zn-Zr催化剂的甲醇合成性能,我们接下来将探究不同制备方法的Pd-Zn-Zr催化剂进行性能的对比。通过尿素法、共沉淀法和反相微乳液法制备了Pd-Zn-Zr催化剂。对比所有催化剂的催化性能结果,我们发现尿素法制备的催化剂（Pd-Zn-Zr-Urea）具有较好的甲醇合成性能以及较高的甲醇选择性和甲醇收率。得益于催化剂表面暴露较高的锆物种含量,催化剂对二氧化碳和氢气具有较强的吸附能力。
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