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高温超导机理是凝聚态物理中一个没有定论的问题,而角分辨光电子能谱技术(ARPES)在强关联体系中可以给出丰富的实验证据用以讨论微观机理,而分子束外延技术(MBE)为构建复杂薄膜体系提供可能性。仪器技术的更新将推进科学研究的进步。本文先从传统超导理论出发,介绍强关联电子体系中高温超导机理研究目前仍未解决的问题,继而介绍角分辨光电子能谱和分子束外延的原理,并介绍两种手段在超导电性中的应用。本文内容分为两大类,一类为基础设备搭建:参与设计并搭建国家重大科研仪器设备研制专项中的臭氧系统辅助的氧化物分子束外延系统,并用其生长复杂氧化物La2-xSrxCuO4,Ba2CuO3等薄膜,并对薄膜进行相转变研究。另一类为利用ARPES和原位MBE系统研究铜基超导体超导对称性和异常增大的拓扑表面态超导能隙,主要成果如下:1. 氧化物单晶表面的原位掺杂:我们提出两种利用分子束外延技术改变氧化物单晶材料表面电子(空穴)掺杂量的实验方法。一个为Bi2Sr2Ca Cu2O8+x(Bi2212)单晶表面原位连续掺杂的PDSS方法,并通过原位ARPES表征单晶表面空穴掺杂量从0.08到0.24之间的连续转变。另一个为Sr2Ir O4单晶表面蒸Al实现表面掺杂的方法。受Al/Si Ti O3界面形成二维电子气的启发,对潜在的新一类超导体Sr2Ir O4单晶表面做了同样的实验,实验中利用ARPES观察到因载流子注入引起的能带移动,但掺杂后未观测到Sr2Ir O4金属绝缘体相变。2. CuO2层本征超导电性的研究:针对扫描隧道谱(STS)在CuO2/Bi2212中观察到支持s波配对超导对称性的U型超导能隙,我们利用MBE在解理的Bi2212单晶表面生长CuOx薄膜,并通过原位ARPES测量能带结构及超导对称性。低能电子态在长膜前后没有明显区别,在生长CuOx薄膜后的体系中没有观察到额外的低能态,即使在覆盖多层的CuOx薄膜的情况下。从宽能谱上看,CuOx薄膜为一个绝缘态。超导能隙结构显示d波对称性,并具有重复性。但是在这个体系中我们并不能完全排除s波配对的存在。我们的数据结果和STM观察到的U型能隙不一致,有可能是由于这个局域态不能被ARPES观测到。3. 异常增大的拓扑超导表面态的研究:STS手段在拓扑超导候选材料β-Bi2Pd薄膜材料中发现两个超导能隙,其中相对较小的能隙与单晶材料超导能隙大小相近。为此我们利用MBE生长高质量β-Bi2Pd薄膜,并利用ARPES第一次测量得到β-Bi2Pd薄膜的能带结构。实验发现拓扑表面态超导能隙?TSS3.8 me V相比于它的体能隙?b0.8me V异常的增大,并且2?TSS/kBTc16.3比BCS值大很多。为了得到单晶和薄膜的区别,我们通过单晶的测量发现:在薄膜体系中,化学势向上移动。我们利用第一性原理计算得到在费米能处薄膜体系中的拓扑表面态权重高于单晶材料,支持拓扑表面态狄拉克电子加强的宇称混合的增强?TSS机理,使得拓扑表面态出现大能隙无自旋的p波配对。我们的实验结果证明β-Bi2Pd薄膜是具有增强的拓扑超导能隙的唯一实例,有助于我们在更高Tc的材料中找到增强的拓扑表面态超导电性。