超级电容器（SCs）作为一种蓬勃发展的储能设备,具有优越的功率密度、出色的循环稳定性和快速的充放电速率,在电能高速存储和释放方面发挥着越来越重要的作用。然而,与二次电池（例如锂离子电池）相比,现有SCs的能量密度仍然相对较低,这限制了它们在高耗能设备中的广泛应用。因此,大量的研究工作聚焦在不牺牲其固有高功率性能前提下增加能量密度,其中构筑新型电极材料至关重要。共价有机骨架（COFs）是一类新型结晶多孔聚合物材料,具有均匀的纳米级孔道、大的比表面积和骨架内氧化还原活性基团可调等优点,在储能领域显示出巨大应用潜力。然而,大部分COFs固有电导性差,活性位点利用率低等问题,造成其电化学储能性能无法充分释放。基于此,本论文以探索和开发具有优异电化学储能性能的COFs基电极材料为研究目标。通过人为控制预聚过程,实现了花状蒽醌基COFs的可控制备;引入石墨烯导电基底制备了一体化气凝胶COFs电极;与层状二维碳氮化物MXenes导电材料复合,在提高COFs材料电导率的基础上实现了其在柔性超级电容器中的应用,具体如下:（1）通过传统溶剂热法,以1,3,5-三甲酰基间苯三酚（TFP）为结构单元,分别与对苯二胺（DAB）和2,6-二氨基蒽醌（DAAQ）进行席夫碱反应,制备了两种β-酮烯胺型COFs材料（DAB-COFs和DAAQ-COFs）。通过优化实验条件,并对COFs预聚过程进行人为干预,实现了DAAQ-COFs形貌的可控制备,并提高了活性位点的电化学可及性。通过对两种COFs电化学储能性能的对比,发现DAAQ-COFs由于具有更大的孔径和独有的醌羰基（C=O）氧化还原活性位点,因而表现出了更优异的电化学储能性能。（2）为了实现DAAQ-COFs储能性能的充分释放,将带负电荷的氧化石墨烯（GO）纳米片和改性的带正电荷的DAAQ-COFs纳米花通过静电自组装策略成功复合,制备了蒽醌基COFs/石墨烯复合气凝胶（DAAQ-COFs/GA）电极。具有3D分级多孔结构和高可及比表面积的复合气凝胶DAAQ-COFs/GA电极实现了离子/电子的快速传输和氧化还原活性位点的有效利用。该电极在1 A g-1下具有378 F g-1的高比电容,同时在3 m V s-1扫描速率下电容贡献率高达93.4%,表现出快速电化学动力学特性。将所得的DAAQ-COFs/GA电极和纯石墨烯气凝胶（GA）电极组成非对称超级电容器可获得30.5 Wh kg-1高能量密度(功率密度为700 W kg-1),经过20000次循环后电容保持率依旧可达到88.9%。（3）以制备COFs基柔性电极为目标,通过阳离子驱动自组装过程制备了DAAQ-COFs/MXene柔性薄膜电极（CMFs）。将带负电的2D MXene纳米片和质子化DAAQ-COFs之间的静电吸引,实现了多孔COFs在层状MXene中的均匀插层。CMFs异质结构提供了密集的层间传质通道和3D立体导电网络,加快离子/电子传输速率,与MXene紧密接触的DAAQ-COFs实现高密度的氧化还原活性位点的充分利用。得益于MXene和DAAQ-COFs的正协同效应,柔性CMFs电极表现出优异的电化学性能(0.5 A g-1的电流密度下比电容为390 F g-1)和高机械强度（可实现300次的弯折并复原）。基于此,将其组装全固态柔性超级电容器,在功率密度为350 W kg-1下获得了27.5 Wh kg-1高能量密度,并且经过20000圈循环后容量保持率为88.9%,显示了其巨大的应用潜力。