中国北方地区低自由对流层大气颗粒物数浓度及粒径分布特征研究

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大气颗粒物是主要的大气污染物之一,其数浓度和粒径分布特征可以反映区域污染源特征和大气光化学过程等。探究低自由对流层大气中的颗粒物特征对于了解颗粒物的区域背景水平和人类活动对区域尺度大气环境的影响有重要意义。本研究在我国的东北地区、华北地区开展飞机航测实验,在华北泰山开展高山站观测实验,对高层大气颗粒物的数浓度和粒径分布进行测量,并结合后向气流轨迹和聚类分析等手段进行来源模拟,以探究我国北方典型地区低自由对流层大气中的大气颗粒物数浓度、粒径分布及气团的长距离输送特征。研究结果表明,我国东北地区夏季大气颗粒物呈现近地面数浓度高、高空相对清洁的特征,近地面大气颗粒物数浓度约为1.0~9.9 X 104 cm-3,粒径范围主要分布在10~200nm,高空(>3500m)大气颗粒物数浓度约为13.5~8.7×103cm-3,粒径范围集中在100 nm以下,其中,爱根模态颗粒物数浓度所占比重最大。华北地区的航测实验结果表明,华北平原冬季颗粒物污染较为严重,近地面和高空大气中的颗粒物均以爱根模态为主,但二者的颗粒物数浓度分别为东北地区夏季颗粒物数浓度的2.6和1.2倍。在同处华北地区的泰山站点(1534m),大气颗粒物数浓度约为(2.8±1.7)×103cm-3,且以积聚模态为主。大气颗粒物数浓度呈现中午和下午高、夜晚和凌晨低的日变化特征,与边界层发展相似,进一步验证了边界层内人类活动对华北地区高层大气造成了一定程度的影响。分析了我国东北、华北地区低自由对流层不同高度范围内大气颗粒物粒径分布特征,在东北地区的夏季,不同城市上空大气颗粒物大多呈单峰分布,峰值出现在25~30 nm,四平地区上空由于新粒子生成事件的发生,其粒径分布为双峰分布。华北地区的航测实验中,太原市获得了两种粒径分布形状:峰值粒径位于20~40 nm的单峰分布和峰值粒径为20~40 nm和200 nm的双峰分布;济南市的颗粒物粒径分布特征也分为单峰分布和双峰分布,其中,单峰分布的峰值粒径位于30~60nm,双峰分布有两种,峰值粒径分别为约46nm和101 nm及20nm和40nm;泰山则为明显的峰值粒径约为130 nm的单峰分布。研究还获得了我国东北夏季、华北冬季低自由对流层大气中颗粒物数浓度的垂直廓线。东北航测期间,垂直廓线大多呈现地面浓度高、随高度升高浓度逐渐降低的趋势,在一定高度以下颗粒物数浓度迅速降低之后趋于稳定,在边界层(1000m)附近存在明显的变化速率分界线。华北航测中,太原市和济南市的垂直廓线也呈地面浓度高、随高度升高浓度逐渐降低且存在明显速率分界线的变化趋势,且该分界线处在不同的海拔高度,根据时间与分界线的对应关系,结合边界层高度随时间的变化特征,以及由于太原市地面的海拔高于济南市从而导致更高的边界层,以上也进一步验证了根据东北航测得到的分界线位于边界层附近的结论。该廓线特征是近地面污染排放、大气化学转化、垂直湍流扩散和大气沉降等过程综合作用的结果,这些廓线有助于验证化学传输模式模拟的结果。利用后向气流轨迹和聚类分析,本研究模拟了我国北方典型地区的气团来源,航测期间,吉林地区低对流层大气主要受来自西伯利亚、本地及华北地区的气团的影响;太原地区近地面大气主要受来自我国西北部和汾渭平原的气团的影响,而太原地区高空大气则主要受到来自西部气团的影响;济南地区近地面大气主要受来自京津冀地区和鲁西南地区的气团的影响,随着高度升高,来自西部气团的贡献越来越占据主要位置;泰山站点则主要受到来自京津冀地区的气团的影响。此外,冬季源自京津冀地区及山东中西部地区的区域输送是影响泰山顶大气污染的主要原因。
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