【摘 要】
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含氮化合物在功能材料、天然产物和活性药物成分中普遍存在,因其多样的生物活性和广泛的用途而具有重要意义。碳氮键的构建非常重要,它为有机分子引入氮元素开辟了道路,寻找易于构建碳氮键的方法是一个热门的研究领域。传统采用计量偶联试剂合成的方法存在废弃物多、原子经济性差、底物范围窄、以及偶联试剂昂贵等问题,当前的催化法主要基于贵金属催化剂以及合成繁琐、造价昂贵的过渡金属络合物催化剂,两者都不符合绿色化学的发
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含氮化合物在功能材料、天然产物和活性药物成分中普遍存在,因其多样的生物活性和广泛的用途而具有重要意义。碳氮键的构建非常重要,它为有机分子引入氮元素开辟了道路,寻找易于构建碳氮键的方法是一个热门的研究领域。传统采用计量偶联试剂合成的方法存在废弃物多、原子经济性差、底物范围窄、以及偶联试剂昂贵等问题,当前的催化法主要基于贵金属催化剂以及合成繁琐、造价昂贵的过渡金属络合物催化剂,两者都不符合绿色化学的发展趋势。因此,为碳氮键的构建开发一种更温和、更绿色的方法仍值得研究。多金属氧酸盐具有独特的结构和氧化还原性,其在氧化还原反应中能起到有效的催化作用。在我们开发的多金属氧簇催化剂的基础上,促使我们希望更高效地构建碳氮键。本文探讨了Anderson型多酸催化剂在构建C-N键中的应用,主要包括以下工作内容:(1)中心金属元素为Co的Anderson型多金属氧酸盐,用以参与硝基类与硼类化合物偶联,构建C-N键,多酸与PPh3的新型组合为催化剂,催化硝基芳烃和苯硼酸,在温和条件下高产率得到芳基胺;(2)Fe为中心的Anderson型多酸作为催化剂参与酸类化合物与胺类物质偶联反应,构建C-N键。当以微量Ph Si H3作为添加剂时,制备出不同酰胺类化合物,该体系有良好的底物耐受性。
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