【摘 要】
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多铁性材料CuFeO2由于具有强烈的本征磁电耦合及丰富的物性机理而受到人们广泛的研究,而对于其诸多潜在应用,都来源于CuFeO2几何自旋失措结构及由高自旋Fe3+主导的独特磁性行为。CuFeO2的铁电性来源于其独特的磁结构,然而,CuFeO2磁性机理较为复杂,以至于无法有效了解其磁电调控机制,因此,对CuFeO2磁性转变的研究尤为重要,以对其具有巨大应用潜力的磁电耦合机制提供实验例证。作为强关联电
【基金项目】
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国家自然科学基金（批准号:11965002）； The National Natural Science Foundations of China under Grant No.11965004；
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多铁性材料CuFeO2由于具有强烈的本征磁电耦合及丰富的物性机理而受到人们广泛的研究,而对于其诸多潜在应用,都来源于CuFeO2几何自旋失措结构及由高自旋Fe3+主导的独特磁性行为。CuFeO2的铁电性来源于其独特的磁结构,然而,CuFeO2磁性机理较为复杂,以至于无法有效了解其磁电调控机制,因此,对CuFeO2磁性转变的研究尤为重要,以对其具有巨大应用潜力的磁电耦合机制提供实验例证。作为强关联电子体系,物相结构、原子价态、内部缺陷等微结构对其磁性有着重要影响。本文利用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱、扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、正电子湮没寿命谱、综合物性测量系统（PPMS）详细研究了微结构对CuFeO2晶体及陶瓷磁性转变的影响。研究内容及结果如下:1.利用光学浮区法在不同生长速率下生长了CuFeO2晶体,并且探究了生长速率对晶体CuFeO2结晶质量的影响,XRD及SEM表明,生长速率对CuFeO2晶体的物相及微观形貌有显著影响,低的生长速率可有效抑制杂相生成,提高结晶质量;在生长速率为0.5 mm/h时,生长出的晶体样品无其他杂质相,结晶致密,并且无析出物和孔洞。值得注意的是,由于CuFeO2的不一致熔融特性,需要在生长初期逐渐降低灯的功率,以保证晶体稳定生长。2.对两种不同制备方法（光学浮区法,高温固相反应法）下所制备的样品在晶体结构,元素价态,微观形貌,缺陷行为及磁性能等方面进行了系统的对比。结果表明,两种样品都是单相铜铁矿结构的CuFeO2,尽管晶体和陶瓷样品表现出不同的取向特性;Fe的氧化态不受制备方法的影响,光学浮区法可以有效抑制Cu2+的形成;正电子湮没寿命谱和拉曼光谱结果证实,不同制备方法影响了Cu-O键的振动并且对空位型缺陷的开空间及浓度产生显著影响;磁性测量表明,磁转变温度TN1的值和磁畴间相互作用受到缺陷的明显影响;由于低温磁晶胞的差异,晶体的各向异性在不同的温度下有明显差别。研究表明,CuFeO2的磁性能与离子价态和内部缺陷密切相关。3.探究了Zn2+掺杂对CuFeO2物相结构,元素价态,缺陷行为及磁性能的影响。结果表明Zn2+掺杂会使得CuFeO2晶格膨胀,晶粒长大,孔洞体积变大,数量增多,结构致密性下降;Zn2+掺杂影响了CuFeO2分子振动,削弱了Fe-O之间的相互作用但没有改变铜和铁的氧化状态,但由于Cu和Fe的氧化状态没有可察觉的变化,引入Zn2+不可避免地导致了结构缺陷的产生,最明显的是氧空位,以保持系统的电中性;正电子湮没寿命谱测试结果表明,Zn2+的掺杂使得CuFeO2内部空位型缺陷重新分布并影响了局域电子密度;磁性测量结果表明,随着Zn2+含量的增加,低温下向反铁磁状态的转变逐渐变得不明显,并且出现了明显的铁磁相,这是由于在CuFeO2结构中引入Zn2+后,晶格畸变及内部缺陷的变化对三角反铁磁序产生扰动所导致的。因此,掺锌CuFeO2的磁性似乎由一系列因素决定,其中包括晶格畸变,微观缺陷的数量和大小,Fe3+的损失以及Fe-O相互作用的破坏。
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