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本论文是针对海底天然气水合物的勘探和开发进行的相关基础研究,分为孔隙介质中气体水合物的相平衡研究和水合物形成过程的动力学规律研究两部分。本文的主要内容包括: 1.采用分步升温法测定了活性炭、氧化铝、分子筛、硅胶和石英砂中CH4水合物的分解条件。发现只有在高压下中孔中才能形成水合物,否则水合物仅形成于主体相中。发现不饱和石英砂中水合物的分解压力略高于饱和石英砂中,这说明不同水饱和度的沉积物中水合物的平衡条件不同。 2.将Chen-Guo模型拓展应用于中孔中水合物相态和NaCl溶液中H—L两相平衡的计算。模型中考虑了温度对水合物—液态水界面张力的影响,将水合物—液态水间的界面张力用于水的活度计算。与实验数据对比表明,Chen-Guo模型可准确预测中孔中纯气体(CH4,C2H6,C3H8,CO2)和混合气(CH4+C2H6+C3H8)水合物的分解压力。考虑温度对界面张力的影响后,模型预测的平均相对偏差由8.55%降至5.08%。Chen-Guo模型可准确预测NaCl溶液中CH4水合物的H—L—V三相平衡条件和H—L两相平衡时水溶液中CH4的浓度。 3.设计、建造了一套孔隙介质中气体水合物形成的一维模拟实验装置,建立了研究孔隙介质中水合物形成过程的实验方法,可模拟游离气上升和含气地层水上升两种模式下的水合物形成过程。实现了水合物形成过程的可视化,可直接观察孔隙介质中气体水合物的形成过程,实时监测沉积物电阻的变化情况。 4.实验研究了粗沙、粉沙和海底沉积物中游离气形成水合物的过程。考察了不同温度、压力和水饱和度时水合物的形成情况,实时记录了电阻率的变化。通过观察气泡表面的水合物膜形成、膜增厚和膜塌陷过程,发现了水合物吸水形成胶状物的现象,提出了水合—吸水—胶化的形成和演化机理。进行了降温和流体扰动,发现流体扰动可明显加快水合物的形成速率。发现沉积物被胶结并产生裂缝。研究了水合物形成对天然气的分馏作用,发现压力越高分馏作用越明显。 5.实验研究了石英砂中CH4溶解气的水合物形成过程。考察了NaCl溶液中CH4的浓度、液体流速和温度对水合物形成过程的影响。发现溶解气形成的水合物呈胶状存在于沙粒间隙。温度越低水合物形成越快,局部脱气可促使水合物快速形成,盐水流速越快局部脱气效应的影响越明显。气体的浓度对水合物的形成速率没有明显的影响。发现了电阻率突然升高的现象。