【摘 要】
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表面增强拉曼散射（Surface-Enhanced Raman Scattering,SERS）是一种基于局域表面等离激元共振（Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR）的实时、无损检测技术,对界面和分子相互作用的检测有重要的作用。SERS技术有效解决了本征拉曼散射强度弱的问题,大大提高了检测灵敏度。同时,LSPR弛豫产生的热电子能够为化学反应提供催化能量,
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表面增强拉曼散射（Surface-Enhanced Raman Scattering,SERS）是一种基于局域表面等离激元共振（Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR）的实时、无损检测技术,对界面和分子相互作用的检测有重要的作用。SERS技术有效解决了本征拉曼散射强度弱的问题,大大提高了检测灵敏度。同时,LSPR弛豫产生的热电子能够为化学反应提供催化能量,降低反应势垒,能促进一些常规情况下难以进行的反应,具有提高催化效率的作用。这使得SERS成为研究催化反应的有利工具。但是目前很多催化反应在液体中进行,而SERS检测普遍在空气中测量,为了将两者结合,我们研发了一种纳米阵列的转移技术,能够在不同的衬底上实现纳米阵列的制备,实现了在液相中进行测量。我们通过这种方法对LSPR体系调控及催化进行了一系列研究。具体内容包括:（1）调控LSPR。研究材料、形貌对LSPR共振吸收峰的影响以及改变纳米阵列颗粒环境,探究了在内部折射率与外部折射率对LSPR的共振吸收峰的影响;（2）催化检测。以四硝基苯硫酚分子到巯基偶氮苯分子的偶联反应来研究等离激元表面催化反应,通过SERS来对此反应进行实时原位监测,分别观察到了在改变折射率液体下的催化反应,改变温度下的催化反应以及加入隔绝层之后的反应的拉曼光谱变化;（3）单分子检测。通过改进纳米阵列制备方法,得到了二聚体阵列,通过激光极化测量的方法得到了近似单分子水平或者少分子水平的罗丹明6G分子及草酸铵结晶紫的拉曼光谱。实验结果显示随着内部和外部折射率的增加,纳米阵列的共振吸收红移,红移量与折射率近似成正比关系;其拉曼光谱所显示的催化效果在一定的折射率范围中随着折射率的提高而增强;随着温度的提高,反应体系催化效率也有所增强。我们认为这是由于化学吸附消失导致的SERS性能与催化性能的消失,也同时证明了热电子对于催化反应的影响。我们的研究为在液相中研究催化反应提供了新的方法思路,也为单分子检测提供了新的方法。
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