论文部分内容阅读
丝光沸石分子筛作为少数的实现工业化应用的分子筛之一,已广泛用在催化裂化、烷基化、异构化和重整等反应中。然而由于其孔径较小,严重限制了反应物和产物在分子筛孔道内的扩散速率,从而导致其活性位利用率降低、积炭速率较快。近十几年来,结合微孔和介孔优点的多级孔道沸石分子筛得到广泛研究,但主要是以MFI型分子筛为主,而对于多级孔道丝光沸石分子筛的合成研究较少。本论文以丝光沸石为研究对象,通过软模板法和硬模板法制备了多级孔道丝光沸石,并以苯与苯甲醇烷基化反应为探针反应,对其催化性能进行了评价。主要研究结果有：(1)采用软模板法,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、聚季铵盐-6和聚季铵盐-7为介孔模板,合成了多级孔道丝光沸石。在加入晶种及以硫酸铝为铝源的条件下有利于合成具有晶内介孔的样品。以CTAB为模板剂时,得到了片状粒子结合的晶粒,比表面积为472.5m2/g,介孔/微孔孔容之比可达0.3；以聚季铵盐-6为模板剂时,得到不规则的纳米丝光沸石团聚体,比表面积为301.2m2/g,介孔/微孔孔容之比高达7.0；而以聚季铵盐-7为模板剂,所制备的多级孔道丝光沸石的比表面积为447.4m2/g,介孔/微孔孔容之比可达0.4。同时介孔含量可通过模板剂加入量来调节。(2)以多壁碳纳米管和自制的纳米FeOOH为硬模板合成了多级孔道丝光沸石。以多壁碳纳米管为模板合成的样品晶粒尺寸为20μm左右：以FeOOH为硬模板合成的样品颗粒为4μm左右,比表面积为458.8m2/g,介孔/微孔孔容之比为0.3。3)软模板剂法和硬模板剂法合成的多级孔道丝光沸石样品经酸处理后硅铝比均得到不同程度的提高,且在苯与苯甲醇的烷基化反应中,苯甲醇的转化率均高于常规丝光沸石。以CTAB为模板剂合成的样品的催化苯甲醇的转化率可达28.5%,而以FeOOH为模板合成的样品催化苯甲醇的转化率为26.8%