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人工合成纳米颗粒因其具有特殊的性质,在各个领域应用越来越广泛,这些纳米材料在使用过程中会经各种途径进入环境,土壤中存在的微纳米颗粒对于有毒金属有较强的吸附作用,这些小粒径颗粒很容易经呼吸和手—口摄入途径进入人体,对人体健康造成威胁。生物可给性是通过模拟不同活体消化器官的生理环境,来对不同潜在毒性金属进行反应和浸提所得到的溶解率,以此来评估潜在毒性金属在人体中的生物有效性。生物可给性的研究将对有害金属生物有效性与环境基准的建立、人群健康风险评估与调控等提供科学理论与技术支持。本研究以人工合成铅纳米化合物和涉铅污染土壤微纳米颗粒为研究对象,利用湿法提取得到涉铅污染土壤不同粒径的组分(<1 μm、1-5μm、5-50μm和50-250μm),采用溶液法合成纳米氧化铅和硫化铅。通过体外肺部模拟方法(ALF和Gamble),胃肠模拟方法(UBM、PBET、SBET、SBRC和IVG)对不同粒径土壤组分颗粒和人工合成铅纳米化合物的肺部和胃肠的生物可给性进行了模拟评估,探究了粒径对生物可给性的影响及其健康风险评估。得到以下重要的研究结果:(1)采用湿法分离,超声、过筛、虹吸、离心等方法进行分级提取,得到涉铅污染土壤4种不同粒径组分:50-250μm、5-50μm、1-5 μm和<1μm。土壤颗粒的比表面积、pH、有机质和潜在毒性金属As、Ba、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn的含量随土壤颗粒的粒径减小而增大。原生矿物石英、长石、云母多存在于原土、大粒径组分50-250 μm和5-50μm土壤中,而次生矿物沸石、伊利石、绿泥石、方解石多存在于小粒径组分1-5 μm和<1 μm土壤中。铅物相分析结果表明,各粒径土壤中存在PbO2和PbS。(2)采用体外肺部和胃肠模拟方法对涉铅污染土壤原土以及4种不同粒径组分的生物可给性进行研究,研究结果表明:随着粒径的减小,天然土壤颗粒中潜在毒性金属的生物可给性增大。Cu和Mn元素在ALF溶液中的生物可给性最高,其次是Zn、Co、Ba、Pb等元素,As元素最低;Ba、Co、Cu、Mn在Gamble溶液中的生物可给性最高,Zn元素最低。As、Ba、Cr、Cu在SBRC胃相方法中的生物可给性比在其他方法中的高,Co、Mn、Ni、Pb在IVG胃相方法中的生物可给性比在其他方法中的高。在模拟肠相环境的生物可给性时,使用SBRC和IVG方法,随着反应时间的增长,各元素的生物可给性有略微的增长。这些元素经呼吸途径对于儿童的非致癌风险均高于成人,而对成人的致癌风险要高于儿童。基于UBM、PBET、SBRC和IVG这四种方法模拟所得经口摄入途径的As、Co、Cr、Ni、Pb的对儿童有显著的总致癌风险,对于成人的致癌风险小于儿童。随着粒径的减小,对儿童和成人的健康风险也增大。(3)采用体外肺部和胃肠模拟方法对人工合成铅纳米化合物PbO2和PbS的生物可给性进行研究,研究结果表明:纳米PbO2在肺部模拟液和胃肠相模拟液中的生物可给性均高于纳米PbS的,较小粒径的纳米PbS的生物可给性高于较大粒径的,这说明化学形态和粒径是影响元素生物可给性的两个重要因素。天然涉铅土壤微纳米颗粒的生物可给性高于人工合成的铅化合物纳米颗粒,这可能与铅在天然土壤环境中的形态有关,天然土壤中可交换态、可还原态和可氧化态的铅可使其在模拟液中的溶解度增大,而铅的无机化合物大多都难以溶解,故其生物可给性相对较低。无论是对于儿童还是成人,随着铅纳米化合物颗粒粒径的减小,其对人体的健康风险会增加,且对儿童的致癌风险高于成人。