【摘 要】
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荧光和磁共振双模态成像是生物学研究领域新兴的检测手段。传统的双模态探针主要以重金属作为发光及磁共振信号源,而重金属的释放可能会对生物和环境造成不可逆的伤害。因此,构建非金属荧光/磁共振双模态纳米材料具有重要的研究价值。碳点因其良好的荧光可调能力、高生物相容性及强抗光漂白性等特点,是替代传统半导体量子点等发光材料的理想材料。目前,双模态成像碳点多含有钆等稀土金属。寻找一种策略减少重金属掺杂量,降低材
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荧光和磁共振双模态成像是生物学研究领域新兴的检测手段。传统的双模态探针主要以重金属作为发光及磁共振信号源,而重金属的释放可能会对生物和环境造成不可逆的伤害。因此,构建非金属荧光/磁共振双模态纳米材料具有重要的研究价值。碳点因其良好的荧光可调能力、高生物相容性及强抗光漂白性等特点,是替代传统半导体量子点等发光材料的理想材料。目前,双模态成像碳点多含有钆等稀土金属。寻找一种策略减少重金属掺杂量,降低材料毒性,成为了该领域研究热点。本论文通过设计碳点表面官能团及掺杂原子,使所制备的硼掺杂碳点具有双模态成像的能力。此外,探讨了共掺杂过程中氮对有效磁性中心的影响以及对抗淬灭固态荧光和室温磷光的研究,具体工作内容如下:1.通过简单的溶剂热法合成了具有荧光和磁共振双模态成像能力的非金属硼掺杂碳点(B-CDs)。与不含硼的碳点相比,B-CDs显示出明显的绿色荧光,具有高达58.5%的荧光量子效率和较高的纵向弛豫率(r1=5.13 m M-1s-1)。这表明硼掺杂可以增强碳点的荧光强度,并有利于磁性中心的表达。通过使用标准MTT法评估材料细胞毒性,测定结果表明该碳点对He La细胞毒性较低。组织病理学分析表明硼掺杂碳点具有良好的生物相容性,对裸鼠主要器官组织几乎没有造成伤害。最后,B-CDs成功应用于小鼠荧光和磁共振双模态成像。该材料制备过程简单、成本低、生物相容性好和毒性低,在分子影像学的研究具有重要研究价值。2.以对羧基苯硼酸、乙二胺和过氧化氢为反应前驱体通过简单水热法制备了硼氮共掺的荧光碳点(B,N-CDs),该碳点具有良好的荧光可调性,低毒性以及较好的磁共振成像性能。研究表明硼掺杂使碳点发射峰红移以及磁信号增强,乙二胺的引入增强碳点水溶性的同时对有效磁性中心的表达也造成一定的影响。因此,该工作提出碳点表面上的硼酸基更有利于1H信号的反转恢复。此外,B,N-CDs具有抗淬灭固态荧光的性能,在468 nm激发下量子效率达到7.10%。B,N-CDs在254 nm激发下具有室温磷光效果,其寿命曲线可拟合为双指数函数,这一结果说明该碳点表面存在多种能级的跃迁,平均寿命为237.07 ms,并且提出长余辉成像效果可通过碳点的浓度来调控。
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