【摘 要】
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随着社会经济的高速发展,能源问题和环境问题成为全球两大难题。燃料电池技术因其能量转换效率高、原料来源广泛、洁净,越来越受到人们的关注。葡萄糖这种单糖,具有无毒无臭
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随着社会经济的高速发展,能源问题和环境问题成为全球两大难题。燃料电池技术因其能量转换效率高、原料来源广泛、洁净,越来越受到人们的关注。葡萄糖这种单糖,具有无毒无臭、能量密度高、易储存、可再生等优点。葡萄糖燃料电池是近年来的研究热点,但面临着催化剂成本高、功率密度低等瓶颈。石墨烯是一种单原子层的新型纳米材料,具有良好的强度、柔韧和导电特性,在材料及电化学催化领域得到了快速发展。本论文尝试通过制备石墨烯纳米金属复合电极材料,利用石墨烯优异的电子和离子传输特性,提高葡萄糖燃料电池的性能。论文首先使用化学还原法分别制备了石墨烯和纳米镍钴合金,并将这二者按一定比例掺杂到活性炭中,构建了rGO-Ni2Co修饰的活性炭阳极。LSV测试结果表明,在-0.4 V(相对于Hg/HgO)电位下,性能最优组(25mg r-GO+75mg Ni2Co修饰的活性炭阳极)的电流密度高达24.57 mA·cm-2,比空白活性炭对照组(18.2mA·cm-2)提高35%。将此阳极在全电池中进行测试,结果表明配备最优组活性炭阳极的燃料电池最大功率密度(40.44 W/m2)可比空白组(23.12 W/m2)提高74.91%。研究结果表明,石墨烯以及镍钴催化剂在电化学催化氧化葡萄糖过程中存在协同作用。石墨烯的高导电率、出色的载流子速率以及独特的二维结构使其成为金属催化剂的良好载体。其后,论文采用水热法一步合成了氮硫掺杂的石墨烯。CV测试结果表明,当氧化石墨烯和和硫脲的比例为1:100时制备的氮硫掺杂石墨烯性能最好。在此基础上,进一步合成了氮硫和金属元素共同掺杂的石墨烯复合材料。电化学表征结果表明,rGO-NS-Ni共掺杂的电极材料性能最好,在-0.4 V(相对于Hg/HgO)电位下,电流密度达到了27.67 mA·cm-2,相对于空白对照组的电流密度提高了52%,最大功率密度(48.0 W/m2)是空白组的2.08倍。通过对rGO-NS-M材料的物理表征,发现性能提高的原因除了金属元素中氧化还原对Ni(Ⅱ)/Ni(Ⅲ)、Co(Ⅱ)/Co(Ⅲ)、Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的催化氧化能力,掺杂的氮硫杂原子在催化过程中可能也发挥了作用。论文通过氮硫掺杂和过渡金属修饰,合成了石墨烯纳米金属复合材料,对开发高性能、低成本新型葡萄糖燃料电池催化剂具有指导意义。
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