多环芳烃菲在包气带中的迁移转化规律研究

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多环芳烃是一种惰性较强的碳氢化合物,能广泛的存在于环境、水和土壤中。近年来的大量研究调查表明,空气、土壤、水体及生物体等都受到了多环芳烃的污染。生物毒性实验表明多环芳烃难以降解、在环境中有一定残留水平,具有生物累积性和“致癌、致畸、致突变”的三致性,对生态环境和人体健康构成了潜在威胁。污水灌溉作为一项节水措施,在我国的经济发展中起了不可替代的作用,沈阳市张士污灌区已经有五十多年的历史,由于长期采用污水作为农业灌溉用水,已经导致了地表土壤和水体的大面积污染,自然环境污染日趋严重。其中地表水和土壤的多环芳烃污染问题尤为突出,对本地区社会的可持续发展和生态与与生存条件产生了影响。局部地区情况已经极为严重,直接威胁到当地的农业生产和农民的生存环境。土壤包气带是一个多介质的环境,它是生物生长的基础,也环境污染物的主要归宿之一,进入环境中的多环芳烃污染物大部分残留在土壤环境介质中。多环芳烃在环境中的行为在很大程度上取决于多环芳烃在土壤中的迁移和转化行为。土壤对多环芳烃的吸附和降解不仅降低了多环芳烃的活性、移动性和挥发性,而且对于多环芳烃在大气和地下水中的残留性也有一定的影响。其中土壤中的有机质和土壤微生物是影响污染物在影响污染物在土壤中迁移与转化的最重要因素。本文用菲作为目标污染物,采用静态试验和室内土柱动态模拟研究相结合的方法,研究了菲在土壤中的静态吸附行为,吸附动力学行为和解吸行为。静态试验试图定量分析菲在土壤中的吸附和解吸行为,确认其吸附和解吸的曲线,通过多环芳烃菲在供试土壤中的吸附行为,科学分析影响多环芳烃吸附解吸行为的因素。通过室内土柱动态模拟试验研究了多环芳烃在包气带中的运移、吸附和微生物降解作用,探讨了多环芳烃在土壤包气带中的主要迁移转化方式。在室内土柱模拟试验中,将研究区包气带土壤按顺序装入采用直径9cm的有机玻璃柱,模拟在自然状态下两种不同流态下多环芳烃污染进入土壤包气带的过程。通过讨论菲在包气带中吸附、扩散和微生物降解等作用,研究了菲在包气带中的迁移转化规律和污染地下水的可能。研究结论如下:土壤有机质含量是控制包气带各层土壤吸附多环芳烃污染物能力的主要因素。菲在低浓度范围的吸附等温线成线型,在高浓度范围内呈一定程度的非线型。土壤的颗粒粒径对多环芳烃在包气带中的吸附和解吸也有影响。菲在各层土壤中的吸附可以用Freundlich方程进行拟合。菲在土壤各层中的吸附符合Lagergren二级吸附速率方程。静态吸附动力学试验结果表明,菲在土壤各层中的吸附和解吸过程均存在快速吸附阶段,快速吸附阶段能在8h内达到吸附平衡,解吸过程在2h内达到平衡。解吸过程释放出来的菲的量并不明显,大部分残留在土壤中,可以认为解吸并不是吸附的可逆过程,土壤的物理吸附可以被解吸。采用室内动态土柱试验对菲在土壤包气带中的迁移转化规律进行研究,研究结果表明:菲在包气带中的迁移是弥散、吸附、降解等多种作用共同作用的结果,包气带对菲的吸附过程是线型行为,可以用Linear吸附等温线S=KdC+S0表示,在连续给水方式和间断给水方式下,分配系数分别为0.134 L/g和0.201L/g;连续进水方式下,土壤吸附动力学可用Lagergren二级吸附速率方程表示,求出包气带土壤吸附饱和时的吸附量为476.19μg/g。包气带对菲的降解曲线基本符合一级动力学方程。在弥散试验中,测得弥散系数0.00498m2/d。并得在不同给水方式下的水化学迁移率,计算出菲经包气带垂直入渗进入地下水的时间分别为38.4a和58.7a。动态土柱试验结论与研究区现有状况相符,可以预测菲在包气带中的时空分布趋势,对加强水资源管理,防止地下水污染具有重要意义。
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