【摘 要】
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本文系统地研究了锂离子电池正极材料LiMnO在高温性能的失效机制以及解决高温容量衰减的方法.高温下由于电解液的分解产生微量HF,对正极材料LiMnO产生侵蚀作用导致Mn溶解而导致一部分容量损失.在放电期间由于Jahn-Teller效应导致LiMnO的结构不可逆地由立方相变为四方相而导致不可逆容量损失.采用不同锂锰源组合用熔盐浸渍法制备了四个纯相尖晶石LiMnO.基于最小二乘法用自行编制的精修程序计
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本文系统地研究了锂离子电池正极材料LiMn<,2>O<,4>在高温性能的失效机制以及解决高温容量衰减的方法.高温下由于电解液的分解产生微量HF,对正极材料LiMn<,2>O<,4>产生侵蚀作用导致Mn溶解而导致一部分容量损失.在放电期间由于Jahn-Teller效应导致LiMn<,2>O<,4>的结构不可逆地由立方相变为四方相而导致不可逆容量损失.采用不同锂锰源组合用熔盐浸渍法制备了四个纯相尖晶石LiMn<,2>O<,4>.基于最小二乘法用自行编制的精修程序计算了样品的晶格常数.结果表明,四个样品均为缺锂尖晶石,其比表面积、晶格常数以及电化学性能存在一定的差异.以LiOH·H<,2>O+EMD为原料制备的样品在高温下具有最佳的贮藏和循环性能.采用Cr和阴离子A为掺杂元素,首次制备了LiCr<,x>Mn<,2-x>O<,4-y>A<,y>复合氧化物.掺Cr后晶格常数减小,掺A后晶格常数比掺Cr的大.建立了LiCr<,x>Mn<,2-x>O<,4-y>A<,y>的离子分布式,计算了样品的理论容量,结果表明掺阴离子后样品的理论容量比掺Cr的高.掺Cr后稳定了尖晶石的晶体结构,使得电解液中溶解的Mn量减小,从而改善了电极材料高温下的循环性能.掺阴离子后由于形成的Mn-A键比Mn-O键强,进一步稳定了晶体结构,改善了高温性能.掺Cr还可以改善材料的大电流充放电性能.对Li/LiCr<,0.1>Mn<,1.9>O<,4>电池而言,在高温下以1C的充放电速率可以得到最佳的循环性能.Li/LiMn<,2>O<,4>电池的容量微分曲线表明在充放电过程中电池的充电电压升高,放电电压下降,极化增大,由于极化的增加使得充电不足而导致一部分容量损失.进行了尖晶石LiMn<,2>O<,4>的表面改性,制备了LiCoO<,2>-包覆LiMn<,2>O<,4>和MgO-包覆LiMn<,2>O<,4>.SEM测试结果表明两种方法均在LiMn<,2>O<,4>表面上包覆了一层无机阻隔物.由于LiCoO<,2>的高温性能较好而改善了LiMn<,2>O<,4>的高温性能.MgO-包覆LiMn<,2>O<,4>首次充放电由于极化的存在故容量较小,但是从第二次循环后变大并开始稳定.循环性能得到改善.对Li/LiMn<,2>O<,4>电池进行了电极过程动力学研究,结果表明在高温下载流子的运动速度升高而导致电解液的电导上升,电阻下降,因此在高温下电池的工作电压得到提高.极化曲线分析表明高温下电化学反应速度得到提高.用计时电量法测定了Li+的固相扩散系数.室温和高温下锂离子扩散系数分别为1.43×10<-12>cm<2>/s和4.38×10<-12>cm<2>/s.表明高温下锂离子在LiMn<,2>O<,4>晶格中的扩散更快.
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