随着新型能源储存器件的发展,开发兼具高能量密度和长循环寿命的电化学储能器件越来越受到学术界与产业界的重视。设计、制备具有高效电荷传输路径和高质量比容量的电极材料,并在此基础上实现对电化学过程的调控是目前研究的难点和重点。本论文基于三维石墨烯的液相组装与毛细蒸发技术,提出和制备了具有二维纳米片层及三维连续网络结构的石墨烯/石墨相氮化碳杂化储能电极材料。本论文工作主要包括以下两点:1.在三维石墨烯/氮化碳杂化材料可控制备过程中,设计三维石墨烯与氮化碳前驱体尿素互为构筑模板。将尿素均匀分散于三维石墨烯网络内部,一方面可原位生成多孔氮化碳纳米片,另一方面发挥尿素在石墨烯水凝胶毛细收缩过程中弹性缓冲作用,控制石墨烯网络的收缩程度。该策略通过控制尿素在三维石墨烯中的分散量,不仅可以实现对该杂化材料孔隙结构的有效调控,还可在进一步热处理过程中通过去除氮化碳纳米片,实现对三维石墨烯网络的可控氮掺杂。2.石墨烯/氮化碳杂化材料可以加速锂硫电池中多硫化物的氧化还原反应。在三维石墨烯/氮化碳杂化电极材料中,石墨烯与氮化碳纳米片之间形成了有效的连接,其中,三维石墨烯网络的层次孔结构可以对多硫化物起到物理限域作用,而内部的二维氮化碳纳米片在极性吸附多硫化物的基础上,实现了对多硫化物的高效催化转化,形成了限域-吸附-催化多功能的协同,有效抑制了多硫化物的“穿梭效应”,大幅提高了锂硫电池的循环寿命。总之,本文通过对石墨相氮化碳与石墨烯在微纳尺度上的调控,实现了材料从二维到三维的组装、极性与非极性材料的二元化以及孔结构的层次化构建,对于有效调控电化学储能应用中电化学反应过程具有重要的指导意义。