改性氧化石墨烯/海藻酸钠复合渗透汽化杂化膜的制备与性能

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本文以亲水性海藻酸钠为主要成膜基质,以氧化石墨烯为基本改性单元,分别设计了磺化改性法、氧化石墨烯量子点改性法,通过成膜条件优化和复合杂化膜结构调控,制备出改性氧化石墨烯/海藻酸钠渗透汽化杂化膜;分别以乙醇-水、异丙醇-水为研究对象,开展渗透汽化脱水性能研究;采用FT-IR、XRD、AFM、SEM等表征手段,对膜的微观结构进行表征。主要工作如下:(1)以4-氨基苯磺酸为磺化改性剂,对氧化石墨烯进行磺化制得苯磺酸改性氧化石墨烯(BS@GO),经与海藻酸钠SA基质膜复合,制备出磺化氧化石墨烯/海藻酸钠渗透汽化杂化膜,用于乙醇含量为90 wt%的乙醇-水体系的脱水。磺化改性使BS@GO片层比GO片层含有更多的选择性结构缺陷;杂化膜有效分离层由多孔尼龙膜支撑,并且有效层中BS@GO在SA基质内倾向于平行排列;BS@GO的苯磺酸基团与SA的含氧基团形成了氢键作用,降低了杂化膜的玻璃化转变温度(Tg)。(2)所制备的磺化氧化石墨烯/海藻酸钠复合渗透汽化杂化膜,当BS@GO含量为1.5 wt%时,复合杂化膜的分离性能最优。[email protected]膜的渗透通量为703±89 g m-2h-1,分别是纯SA膜与SA-GO-1.5杂化膜的1.4倍和1.3倍。[email protected]膜的分离因子为5480±94,分别是纯SA膜与SA-GO-1.5杂化膜的5.6倍和1.2倍。与GO填料相比,BS@GO可以提供比GO更高的透水性,且杂化膜表现出良好的稳定性和分离性能。(3)采用“自下而上”的方法合成出氧化石墨烯量子点(GOQDs),与海藻酸钠SA基质膜复合,制备出氧化石墨烯量子点/海藻酸钠渗透汽化杂化膜,用于异丙醇含量90 wt%的异丙醇-水体系的脱水。GOQDs具有类似氧化石墨烯的sp2碳原子和亲水基团等化学结构,并具有较小的横向尺寸(<100 nm),可在SA中均匀分散;SA分子链上的-OH可与GOQDs结构中的含氧基团发生氢键作用,提高了氧化石墨烯量子点与海藻酸钠的复合作用。(4)所制备的氧化石墨烯量子点/海藻酸钠复合渗透汽化杂化膜,在氧化石墨烯量子点含量为2 wt%时,膜的分离性能最佳:渗透通量和分离因子为1130±51 g m-2 h-1、2241±73,分别是纯SA膜的1.41倍、5.9倍;复合杂化膜的渗透汽化分离指数(PSI)为2.53×106,是纯SA膜的8倍。与GO为填料的杂化膜不同,零维GOQDs可有效的避免因填料堆积而产生水分子渗透阻碍作用。
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