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传统的半导体器件只是利用了电子的电荷属性,对电荷的流动进行控制。如何利用电子的自旋属性这一量子特征来实现自旋电子器件和量子计算,进而突破目前传统电子器件发展的瓶颈,成为了近些年来科学家们的一个重要研究领域。拓扑绝缘体作为近年来发现的一种新的量子材料,具有奇特的自旋极化的表面态结构,有可能应用于自旋电子器件和量子计算,目前已成为凝聚态领域的一个研究热点。在本论文中,我们利用分子束外延技术(MBE)和原位的角分辨光电子谱技术(ARPES)对拓扑绝缘体Bi2Se3薄膜的生长、二维极限条件下的能带和表面态演化以及掺杂对其化学势的影响进行了系统的研究。本论文的工作主要分为以下两个部分:
(1)利用分子束外延技术并通过精确控制生长条件,在石墨烯衬底上我们实现了高质量的拓扑绝缘体Bi2se3单晶薄膜的外延生长,并实现了对其层厚的精确控制。通过对不同厚度Bi2Se3薄膜的原位室温角分辨光电子能谱进行观测,我们发现较小厚度的薄膜存在着严重的n掺杂,当薄膜层厚小于6QL时,表面态能隙随厚度减小而变大。当薄膜厚度介于2QL和6QL之间时,打开了能隙的表面态出现了类Rashba劈裂,这个劈裂随着薄膜厚度的减小而变小。在低温(150K)下,这种类Rashba劈裂消失。分析表明,较小厚度薄膜的n掺杂是由于衬底对薄膜的空间电荷转移引起的,电荷转移还会导致外延薄膜存在能带弯曲。当薄膜厚度小于6QL时,表面态和界面态会发生耦合作用,打开一个能隙。由于存在能带弯曲,表面态与界面态具有一定的化学势差,该化学势会使表面态和界面态在打开能隙的同时产生类Rashba自旋劈裂。在低温(150K)下,能带弯曲被表面光伏效应拉平,因此类Rashba劈裂也会随之消失。
(2)我们成功实现了掺杂拓扑绝缘体Bi2-x-ySbxPbySe3薄膜的分子束外延生长。通过对束流的分析和计算,我们可以对sb和Pb的掺杂含量进行控制。通过原位的角分辨光电子谱研究,我们发现Sb和Pb的掺杂并不破坏拓扑绝缘体Bi2Se3表面态和能带结构,主要对薄膜的化学势产生影响。这两种掺杂的效果相互独立,在共掺杂时产生叠加。Sb的掺杂导致Bi2Se3薄膜的狄拉克点向费米面移动110meV,而Pb的掺杂则导致Bi2Se3薄膜的狄拉克点向费米面移动145meV,达到费米面下25meV的位置。在Sb和Pb共掺杂情形,Bi2Se3薄膜从n型转变为p型。通过研究掺杂浓度和化学势变化关系,我们还揭示了Sb和Pb掺杂机制的不同。