铁基催化剂条件下低阶煤温和液化性能的研究

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我国低阶煤炭资源丰富,亟待开发利用,低阶煤液化制油是其高效清洁利用的重要途径之一,对我国实现煤炭的可持续发展具有重要战略意义。论文的主要研究内容和结果如下:  本文首先在铁基催化剂条件下考察了水分对胜利褐煤温和液化性能的影响。研究结果表明:反应温度为350℃时高水分(煤中水分20.25%)对胜利褐煤的催化液化是有利的,高水分相较于低水分(煤中水分4.11%)条件下油收率从28.79%提高至31.80%;反应温度为425℃时高水分对胜利褐煤的催化液化是不利的,高水分相较于低水分条件下油收率从62.02%降低至56.15%。与纯H2气氛相比,在(H2+CO)混合气氛下高水分胜利褐煤液化的前沥青烯收率降低6.06%,油收率提高7.32%。在(H2+CO)混合气氛下,随着煤中水分的提高,胜利褐煤液化油收率先增加后降低,当水分为36.31%时,油收率达到最高,为65.17%。  其次在反应温度为430℃,氢初压为4MPa的条件下考察了铁基催化剂对红柳林煤温和液化性能的影响。铁催化剂能使红柳林煤液化油收率提高2.73~6.25%,不同铁催化剂的活性大小顺序为γ-FeOOH>Fe2O3>FeS>FeSO4,γ-FeOOH作催化剂时红柳林煤的油收率为37.36%。铁基复配催化剂可提高γ-FeOOH的催化活性,其中三元复配催化剂的活性优于二元复配催化剂,与γ-FeOOH相比,二元和三元复配催化剂最多可将油收率提高3.88%和6.12%。铁基复配催化剂可同时促进前沥青烯和沥青烯的加氢,尤其是沥青烯的加氢。担载催化剂的催化活性优于非担载催化剂,其中γ-FeOOH经担载后,红柳林煤液化油收率提高4.20%。Na2CO3和γ-FeOOH的担载顺序对Fe-Na担载催化剂的活性有一定影响,其中先担载Na2CO3后担载γ-FeOOH的油收率高达44.54%。Na2CO3可以促进前沥青烯或者沥青烯向油的转化,并且对沥青烯的促进作用强于前沥青烯。这种促进作用主要是因为Na2CO3能够促使煤中醚键和羰基等含氧官能团的水解。
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