本论文将基于模型体系的表面研究和真实催化剂的反应研究相结合，研究了Pt-基双组分催化剂的结构构建和表征与CO氧化反应活性之间的关系，揭示了第二组分，包括过渡金属氧化物和表面单层碳(graphene)对Pt表面上的CO氧化反应的影响和促进作用。　　 (1)制备了不同结构的Ni-Pt(111)模型催化体系并且研究它们的反应活性。发现表面NiO1-x和次表层Ni的协同作用能够提高CO氧化反应活性。其中表面NiO1-x提供了O2的解离吸附活性位，而次表层Ni能够降低CO+O→CO2基元反应的反应能垒。通过变温的氧化还原处理能够可逆的调变Pt-Ni双组分催化剂的表面结构。其中低温的氧化或低温还原处理能够产生部分Ni在表面，部分Ni在次表层的高活性结构。　　 (2)对比研究了Pt-Fe和Pt-Ni双组分催化体系。发现Pt-Fe体系适合于富氢气氛的CO选择氧化反应，而Pt-Ni体系更适用于富氧的CO完全氧化反应。XPS和原位XANES研究表明FeO/Pt体系在富氧气氛下能够被过度氧化导致活性降低;而NiO/Pt体系在富氧气氛能够稳定存在。　　 (3)研究了石墨烯/Pt(111)表面上的CO吸附和氧化反应。借助于单层石墨烯的显影作用，利用LEEM、XPS等技术研究了CO插层、脱附及CO氧化过程。发现由于单层石墨烯的限域作用能够降低CO在Pt(111)台面的脱附温度，实现了利用表面单层碳结构调变Pt表面化学性质。首次利用LEEM/PEEM原位观察到单层碳结构下的CO氧化反应并测定了其反应速率。