【摘 要】
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抗生素作为药物与个人护理产品（PPCPs）中的一类药物,由于经常被滥用而不断被释放到水环境中,成为有害污染物。水环境中残留抗生素的存在不可避免地会改变微生物群落的代谢活动,诱导抗生素耐药基因的形成,最终对生态系统和人类健康构成严重威胁。遗憾的是,传统的污水处理厂尚未拥有完全去除抗生素污染物的技术,导致抗生素不能被充分消除而被排放到自然水体中。在这个背景下,绿色光催化高级氧化技术由于其高效环保的特点
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21677040、22076029）； 广州市科技项目（No.201903010080）；
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抗生素作为药物与个人护理产品（PPCPs）中的一类药物,由于经常被滥用而不断被释放到水环境中,成为有害污染物。水环境中残留抗生素的存在不可避免地会改变微生物群落的代谢活动,诱导抗生素耐药基因的形成,最终对生态系统和人类健康构成严重威胁。遗憾的是,传统的污水处理厂尚未拥有完全去除抗生素污染物的技术,导致抗生素不能被充分消除而被排放到自然水体中。在这个背景下,绿色光催化高级氧化技术由于其高效环保的特点,有望在实际中成为抗生素废水处理的方法。在众多光催化剂中,氮化碳作为一种低成本,高稳定性的光催化材料,在光催化废水处理中具有很大潜力。然而原生的氮化碳载流子分离效率低,可见光吸收弱和比表面积小,限制了其在光催化废水处理中的应用。因此,本文通过构建分子内电子供体-受体结构,优化表面形貌来改善氮化碳固有的缺点,并研究其光催化降解活性及其性能提升的机理。主要的研究内容为:（1）通过热共聚的改性方法,将肌酐的衍生分子掺杂进氮化碳框架内,构建了氮化碳分子内电子供体-受体（D-A）结构。通过X射线光电子能谱,紫外可见光漫反射光谱和光致发光光谱证实了肌酐衍生分子的成功掺杂和分子内D-A结构的成功构建;通过密度泛函理论计算表明了掺杂的肌酐衍生分子在共聚物中充当电子供体,同时揭示了共聚物内部的电子流向。这一策略使氮化碳形成多孔形状,扩展光吸收范围并加速电子传输;同时还维持了氮化碳高的还原势能以产氧自由基。合成的共聚物在蓝色LED光下对磺胺异恶唑的降解速率是原生氮化碳的5.6倍,在绿色LED光下是原生氮化碳的15.3倍,并表现出良好的稳定性和降解普适性。此外活性物种猝灭实验和电子自旋共振表征表明了共聚物更强的产超氧自由基能力（·O2-）,并通过液质联用分析推测了磺胺异恶唑的降解途径。（2）通过表面调控的改性方法,将氮化碳形貌优化为一维结构的中空纳米管（Co-CNt）,并将钴引入到纳米管上,合成掺杂钴的中空管状氮化碳。通过电镜表征证实了管状形貌的成功合成;通过红外光谱和X射线光电子能谱揭示了管状形貌有更大的开放表面来吸附水分子;通过光致发光光谱证实了结构的设计和钴的引入多步促进光生载流子的分离。实验表明合成的Co-CNt在蓝色LED光下对磺胺异恶唑的降解速率是原生氮化碳的21.7倍,降解主要的活性物种为·O2-。
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