【摘 要】
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随着全球工业化步伐的加快,能源危机和环境污染已严重困扰人类的发展。通过建立高效、稳定的光催化体系,实现利用光能催化制氢气以及降解有机污染物,成为解决当下能源和环境危机的潜在方法之一,并逐渐获得人们的重视。鉴于卟啉功能化的石墨烯复合物在光催化领域所表现出的优良性能,本论文中,我们设计并制备了一系列该类复合物,并将其应用于光照产氢或光降解的催化体系中。具体的研究工作如下:(1)设计合成了新型的通过共价
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随着全球工业化步伐的加快,能源危机和环境污染已严重困扰人类的发展。通过建立高效、稳定的光催化体系,实现利用光能催化制氢气以及降解有机污染物,成为解决当下能源和环境危机的潜在方法之一,并逐渐获得人们的重视。鉴于卟啉功能化的石墨烯复合物在光催化领域所表现出的优良性能,本论文中,我们设计并制备了一系列该类复合物,并将其应用于光照产氢或光降解的催化体系中。具体的研究工作如下:(1)设计合成了新型的通过共价键连接的四苯基卟啉-还原氧化石墨烯复合物(TPP-RGO),通过紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、拉曼光谱分析(Raman)和热重分析(TGA)等方法对该复合物进行了表征。并以该复合物为光敏剂,新型的双核镍-钯化合物[Ni(bme-dach)Pd[(Ph2PCH2)2NMe]][PF6]2(2)为催化剂,构建了有效的可见光催化产氢体系。荧光发射光谱(FL)、电化学阻抗谱(EIS)和线性扫描伏安法(LSV)等方法用来研究石墨烯材料的还原程度对催化体系内光电传递效能的影响。(2)制备了通过非共价键负载的5,10,15,20-四苯基卟啉锌/氧化石墨烯复合物(Zn TPP/GO),通过UV-vis、FL、透射电子显微镜(TEM)等手段对该复合物进行了表征,并研究了该复合物在可见光照射下对罗丹明B的降解性能。(3)制备了通过非共价键负载的5,10,15,20-四苯基卟啉钴/还原氧化石墨烯(Co TPP/RGO)、四苯基卟啉锌/还原氧化石墨烯(Zn TPP/RGO)和四苯基卟啉/还原氧化石墨烯(TPP/RGO)等复合物,通过UV-vis和FL等方法对它们进行了表征测试。并以Co TPP/RGO为光敏剂,新型的多核镍-铁氢化酶模型物[(μ-SCH2CH2CH2S-μ)Fe2(CO)5]2Ni(bme-dach*)(3)为催化剂,构建了有效的可见光催化产氢体系。
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