压电陶瓷因其优异的铁电和压电性,被广泛应用在传感器、换能器、变压器和医学成像等领域,然而传统的Pb（Zr,Ti）O₃（简称PZT）陶瓷含有大量的铅,污染环境且对人类健康有害,因此研究无铅压电陶瓷变得十分重要。本论文以Ba Ti O₃（简称BT）材料为基体,对其进行第一性原理的计算和掺杂改性的研究。首先,对A、B位掺杂Ba Ti O₃晶胞进行第一性原理计算,结果表明,Ca原子的掺入使BT晶胞的Ba-O键长增加,Ti-O键长缩短,Zr原子的掺入对晶胞相应键长的影响相反。Ca和Zr原子使Ba-O键长增加,Ti-O键长缩短。由于计算中交叉相的处理,得到纯四方相钛酸钡的禁带宽度比实验值小,约为1.781e V,随着Ca和Zr原子的掺杂使禁带宽度增加且总的态密度升高,导电性降低。从介电函数的虚部和损耗函数来看,Ca和Zr原子的掺入降低了晶体的介电损耗。其次,本论文以(Ba_0.85Ca_0.15)(Zr_0.1Ti_0.9)O₃（简称BCZT）为基体,研究烧结时间对BCZT陶瓷的晶体结构和电性能的影响。实验结果表明随着烧结时间的延长,晶粒不断变大,晶粒尺寸从2μm增大到22μm,其内部的电畴平均宽度在200nm～400nm之间变化。XRD测试结果表明,随烧结时间的增加,样品的特征峰半高宽减小说明结晶度越来越好。压电测试结果表明,陶瓷样品的d₃₃、k_p和Q_m随烧结时间的增加呈现先升后降的变化趋势,说明保温时间过长会降低材料的室温压电性能。最佳烧结时间为4小时,此时样品的平均晶粒尺寸为9μm,最佳压电参数分别为d₃₃=240p C/N、k_p=17.06%和Q_m=245。最后,本论文用传统固相法制备了铌酸钾钠(K_0.5Na_0.5)Nb O₃（简称KNN）掺杂的锆钛酸钡钙(Ba_0.85Ca_0.15)(Zr_0.1Ti_0.9)O₃陶瓷（简称（1-x）BCZT-x KNN）以及钽铌酸钾钠锂(K_0.44Na_0.52Li_0.04)(Nb_0.8Ta_0.2)O₃（简称KNLNT）掺杂的锆钛酸钡钙(Ba_0.85Ca_0.15)(Zr_0.1Ti_0.9)O₃陶瓷（简称（1-x）BCZT-x KNLNT）。研究结果表明,（1-x）BCZT-x KNN和（1-x）BCZT-x KNLNT均形成了纯钙钛矿结构的固溶体,A位的Ba²⁺部分被Na⁺、K⁺和Li⁺取代;B位的Ti⁴⁺部分被Nb⁵⁺取代。离子取代造成晶格结构畸变并形成氧空位,在晶界发生偏析,降低了烧结温度并影响压电和介电性能。当KNN和KNLNT含量为2%时,陶瓷样品产生明显的弛豫现象且具有最大介电常数。此外还发现,Li元素的掺杂可以进一步降低烧结温度,Li、Ta元素单掺或共掺可以将O-T转变温度降至室温附近,从而在室温下获得O-T共存的结构。本论文对BT基材料进行了第一性原理计算,并对其进行了掺杂改性的研究,为高性能无铅压电陶瓷的研究提供了指导意义。