氧化石墨烯基复合膜的制备及分离性能

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随着社会经济和工业的快速发展,全球水污染问题变得日益严重,其中染料废水和放射性废水给人类的生活和环境带来了严重的危害。与传统废水处理技术相比,膜分离技术具有操作方便、选择性好、高效节能等优点。氧化石墨烯(GO)作为一种新型的二维碳材料,由于其独特的含氧官能团结构、大的比表面积、强亲水性等特点而备受关注,广泛应用于吸附与膜分离材料研究中。面向含有染料、放射性核素的废水处理应用过程,本文制备了GO膜、氧化石墨烯/多壁碳纳米管(GO/MWCNTs)复合膜和聚多巴胺/氧化石墨烯(PDA/GO)复合膜,系统考察了合成条件和测试条件对膜分离性能的影响以及废水分离机制。具体内容如下:采用改进的Hummers法制备GO,通过真空抽滤法制备纯GO膜,测试了其对染料废水的分离性能。结果表明,在室温下(下同)优化条件制备的GO膜的纯水通量为35.5 L·m-2·h-1,在浓度为7.5 mg·L-1亚甲基蓝废水分离过程中,水通量为11.9 L·m-2·h-1,截留率为98.6%。此外,对带不同电荷染料废水进行分离性能测试,结果表明:与伊文思蓝等带负电荷染料相比,GO膜对带正电荷染料废水具有有更高的截留率。通过XRD和拉曼等表征结果,可认为带正负电荷染料对GO膜的表面微观结构和层间距(d值)有改变从而影响GO膜的分离性能。为进一步提高GO膜对染料废水的分离性能,采用羧基化的多壁碳纳米管(MWCNTs-COOH)与GO复合反应成功地制备了GO/MWCNTs复合膜。通过正交法对复合膜的分离性能进行优化,其纯水通量高达38.1 L·m-2·h-1,在浓度为7.5mg·L-1亚甲基蓝废水分离过程中,水通量增至34.4 L·m-2·h-1,截留率为99.7%。此外,与上述纯GO膜相比,对其他染料废水分离也可获得较高的水通量和截留率,且该膜在酸性条件下具有良好的稳定性。GO/MWCNTs复合膜对染料废水分离时,存在吸附、孔道筛分、静电作用等多种分离机制作用。多巴胺(DA)具有与贻贝粘附蛋白类似的性能,利用多巴胺与GO片层仿生接枝复合成功地制备出了PDA/GO复合膜,用于含有放射性核素Th(IV)离子废水处理研究中。通过调节DA/GO比、接枝反应时间等合成条件可精准调控膜表面形貌、微观结构和d值大小。所优化制备的PDA/GO复合膜对含有浓度为0.1g·L-1的Th(IV)废水分离过程中,水通量为5.0 L·m-2·h-1,截留率高达99.9%,相对于GO膜对Th(IV)的分离性能有所提高,同时该复合膜表现出优良的制备重复性、耐热稳定性、耐盐性等特点。
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