粉煤灰制备介孔硅铝吸附材料及其吸附性能研究

来源 :中国矿业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nikun0081
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针对目前工业废水中含有大量重金属离子的处理需求,本文以Hg2+为吸附对象,研究了粉煤灰基介孔硅铝吸附材料的制备及其对水中Hg2+的吸附性能。粉煤灰为燃煤固体残渣,每年数以亿吨的产生导致占用了大量的土地资源,另外一方面粉煤灰中含有大量的硅铝氧化物和其他有价金属包括稀土元素。因此,无论是从环境保护的角度还是从资源回收再利用的角度,合理的处置粉煤灰势在必行。本文以粉煤灰为研究对象,通过碱熔联合超声处理粉煤灰制备介孔硅铝吸附材料用于处理含汞废水,并以现代分析仪器联用揭示了吸附机理,结合静态吸附试验探究了吸附材料的吸附特性。与中温Na2CO3碱熔相比,低温NaOH碱熔预处理粉煤灰得到的碱熔残渣去除水溶液中Hg2+的效果更佳。Na2CO3碱熔剂与粉煤灰反应温度为860℃,碱熔残渣为无定形硅铝酸盐和结晶产物(Na2O)0.33NaAlSiO4,表面积为11.19 m2/g。而NaOH碱熔试剂与粉煤灰的反应温度为350℃,碱熔残渣为无定形硅铝酸盐和结晶产物羟基方钠石[Na8Al6Si6O24·(OH)2(H2O)]以及为未熔融的莫来石,比表面积为41.64 m2/g。考察了NaOH碱熔温度、NaOH与粉煤灰配比、碱熔时间、超声强度、超声温度和超声时间对制备介孔硅铝吸附材料去除水溶液中Hg2+效果的影响,确定适宜的制备条件为:NaOH碱熔温度350℃,NaOH/粉煤灰为1/1.2,碱熔时间60min,超声强度35 kHz,超声温度50℃和超声时间60 min。制得的介孔硅铝吸附剂材料孔隙主要介于2-25 nm之间,占总孔容的89.627%,是典型的介孔材料,同时BET比表面积达66.858 m2/g,相较于粉煤灰比表面积增大了12倍,孔容扩大7倍。通过SEM和BET分析了超声辅助过程的作用机制,超声不仅将吸附效果较好的吸附材料同实心硅氧产物分开,而且该过程对吸附材料的孔隙具有较好的改善作用。通过FTIR分析可知,超声作用暴露了包裹在硅氧产物中的未燃碳,这也提高了吸附材料的吸附性能。介孔硅铝吸附材料的吸附过程不受表面电性的影响,而是取决于介孔硅铝材料本身性质;吸附量与吸附材料投加量成正比;吸附过程随着吸附时间的延长会有一个饱和吸附时间,再增加吸附时间吸附量不会再有较大变化;循环次数实验表明,介孔硅铝吸附材料的循环性能较好,5次循环实验后吸附性能基本不变。通过吸附方程分析得知,Langmuir吸附等温方程、Freundlich吸附等温方程和Temkin吸附等温方程的相关度分别为0.9975、0.9514、0.9910,三者均具有较好相关性,拟合效果的顺序为Langmuir>Temkin>Freundlich,介孔硅铝吸附材料对Hg2+的吸附符合Langmuir方程。吸附过程为单分子层化学吸附,对Hg2+最大吸附量达7.937 mg/g,原始粉煤灰对汞离子的吸附量为0.18 mg/g。通过吸附材料的热力学研究,介孔硅铝吸附材料对Hg2+的吸附不仅受内扩散过程控制,还受吸附位活性位点控制。介孔硅铝吸附材料中羟基方钠石具有较强的离子交换性能,因此吸附过程为羟基方钠石中钠离子和汞离子交换作用,以及硅铝活性位点与汞离子的交换。该论文有图35幅,表7个,参考文献88篇。
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