【摘 要】
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随着我国工业的迅猛发展,随之而来的是环境污染的问题,其中,重(准)金属因素占据比例大,且具有降解难、易富集等特点。纳米FeS比表面积大,是一种良好的吸附剂,但它尺寸小,导致其在水溶液中易发生团聚,限制了它在污染治理中的应用。本论文将纳米FeS负载在氧化石墨烯(GO)、金属有机骨架材料(MOF)、六方氮化硼(h-BN)表面,制备得到GO/FeS、MOF/FeS、h-BN/FeS三种复合材料,解决纳米
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随着我国工业的迅猛发展,随之而来的是环境污染的问题,其中,重(准)金属因素占据比例大,且具有降解难、易富集等特点。纳米FeS比表面积大,是一种良好的吸附剂,但它尺寸小,导致其在水溶液中易发生团聚,限制了它在污染治理中的应用。本论文将纳米FeS负载在氧化石墨烯(GO)、金属有机骨架材料(MOF)、六方氮化硼(h-BN)表面,制备得到GO/FeS、MOF/FeS、h-BN/FeS三种复合材料,解决纳米FeS易团聚的问题,并将纳米FeS复合材料应用于模拟废水中Cr(Ⅵ)、Se(Ⅳ)和U(Ⅵ)的去除,采用XPS等研究纳米FeS复合材料去除Cr(Ⅵ)、Se(Ⅳ)和U(Ⅵ)的作用机理。(1)用GO/FeS复合材料去除模拟废水中的Cr(Ⅵ)和U(Ⅵ)。XRD结果显示,在FeS中发现部分Fe3O4,表明存在氧化现象;拉曼结果显示,纳米FeS的加入,使得GO表面的缺陷增多,导致接触面积增大有利于吸附。静态吸附结果表明,随着时间的延长,吸附速度先快后慢,最后达到平衡;动力学实验均符合拟二级模型,说明该吸附实验属于化学吸附。XPS结果显示,反应后的GO/FeS表面有部分Cr(Ⅵ)和U(Ⅵ)分别被还原成了Cr(III)和U(Ⅳ),表明Cr(Ⅵ)和U(Ⅵ)在GO/FeS上的界面反应包括吸附和还原两种机制。(2)用MOF/FeS处理模拟废水中的Cr(Ⅵ)、Se(Ⅳ)等。SEM-EDS结果表明,吸附后的复合材料中存在铬和硒元素,证明铬和硒被吸附。静态吸附结果显示,随着污染物浓度的增大,吸附量在不断增大;热力学曲线都符合Langmuir模型。XPS结果表明,在吸附后的复合材料表面出现了铬和硒元素,说明铬和硒被吸附,且发现有部分Cr(Ⅵ)和Se(Ⅳ)分别被还原成了Cr(III)和Se(0),表明MOF/FeS在去除Cr(Ⅵ)和Se(Ⅳ)的过程中存在吸附和还原作用。(3)用h-BN/FeS处理模拟废水中的Se(Ⅳ)。TEM结果显示,在六方氮化硼纳米片的表面发现分布均匀的黑色物质,说明纳米FeS被成功负载在h-BN纳米片上,阻止了纳米FeS团聚;BET结果表明,纳米FeS的加入,使h-BN/FeS有着较大的比表面积,有利于吸附。静态吸附结果表明,在p H=3.08时,其吸附效果最好,达到了166.8 mg/g。XPS结果显示,吸附后的h-BN/FeS表面有部分Se(Ⅳ)被还原成了Se(0),表明h-BN/FeS在去除Se(Ⅳ)的界面反应机制包括吸附和还原。本论文研究结果表明氧化石墨烯、金属有机骨架材料以及六方氮化硼均是纳米FeS良好的载体,对Cr(Ⅵ)、Se(Ⅳ)和U(Ⅵ)有较好的吸附效果,能快速达到吸附平衡,提高了效率,为纳米FeS的实际应用提供了借鉴意义。
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