氮是地球上合成生物化合物的基本元素。然而,由于人口爆炸,自然固氮无法满足化肥行业急剧增加的粮食供应需求。氨（NH3）是氮气还原的主要产物,不仅是肥料不可或缺的成分,而且是一种很有前途的清洁能源载体。目前,哈伯-博世工艺主要通过使用氢气（H2）和氮气（N2）还原来产生NH3,但该工艺存在能源密集型消耗和大量温室气体排放问题。因此,探索一种价格低廉的氮气固定方法是一个迫在眉睫的需求。电催化法被认为是催化N2还原反应（NRR）的可持续且具有成本效益的策略,其中质子和电子作为产生NH3的驱动力,催化在常温常压下即可完成,实验条件温和,已成为近年来的研究热点。最近几年,一系列金属基电催化剂已被证明在温和条件下可将N2电还原为NH3,然而金属基催化剂在氮气还原反应中会释放金属离子,从而造成环境污染,且金属基催化剂价格昂贵,而相比而言,非金属催化剂具有价格低廉,地球储量丰富,无毒,结构可控等优点,非金属催化剂具有许多独特物理和化学性质,是金属基催化剂的理想替代品。本文选取非金属催化剂作为电化学氮气还原合成氨的催化剂,通过掺杂B、S等原子、调控活性位点周围环境的方法来提高其氮气还原性能。具体研究内容如下:（1）BCCN与BNNC电催化材料的制备及性能研究为了调控活性位点周围微环境,制备了B原子周围微环境为硼碳碳氮键（BCCN）以及B原子周围微环境为硼氮氮碳键（BNNC）两种催化剂,通过对比发现,BCCN催化剂实现高效的优异的电化学N2还原。BCCN的法拉第效率为32.69%,产氨量高达71.77μg h-1mg-1cat。且理论计算表明BCCN的微环境增强了N2的吸附和NH3的脱附,同时抑制了质子氢的吸附和竞争反应析氢反应（HER）的进行。通过这项工作,证明了催化剂的催化性能可以通过调整活性位点的微观环境来进一步提高。BCCN作为阴极材料设计的Zn-N2电池具有更大的能量容量和高循环稳定性,实现了NH3的合成及储能,具有广泛的应用前景。（2）B-C3N4、S-C3N4电催化材料的制备及性能研究。采用一步水热法制备了硼掺杂氮化碳（B-C3N4）和硫掺杂氮化碳（S-C3N4）,B、S杂原子的掺杂在一定程度上改变了掺杂原子周围原子的电子结构,导致结构有序度降低,缺陷增加,从而提高了上述两种催化剂的电子转移和氮气还原催化活性位点,提升了催化剂的合成氨性能。两种催化剂的产氨量分别为35.19μg h-1mg-1cat和33.76μg h-1mg-1cat,法拉第效率分别为33.80%和10.39%。通过理论计算,证明两种催化剂都是以缔合末端反应机制为主,缔合末端机制构型更有利于氮气的吸附和活化。通过设计Zn-N2水系电池来研究其稳定性及实际应用性,催化剂材料作为Zn-N2电池的阴极,实现了电化学产氨及储能过程,为催化剂在能量转换领域的进一步应用提供了指导。（3）g CN和NHX-g CN电催化材料的制备及性能研究通过简单的方法制备含有丰富氨基的氮化碳（NHX-g CN）,NHX-g CN含有丰富的氨基,氨基作为催化活性位点,与氮化碳的三嗪环相互作用,通过氢键有效地结合并激活吸附的N2,提高电子的传输速率,提高氮气还原催化活性,从而形成一种高效的固氮制氨催化剂。NHX-g CN材料的法拉第效率为28.05%,产氨量为56.37μg h-1mg-1cat。且通过理论计算表明在反应过程中,丰富的氨基与氢键共同作用增强了N2的吸附和NH3的解离,并且结合紫外测试结果,证明NHX-g CN催化剂是以缔合交替机制为主。催化剂材料作为Zn-N2电池的阴极,显示出优异的储能过程,为催化剂在能量转换领域的进一步应用提供了重要理论依据。