自支撑SrRuO3薄膜的制备及其物性研究

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过渡金属氧化物(Transition Metal Oxide,TMO)由于具有丰富的相结构和新颖的物理特性受到研究人员的广泛关注。然而生长在单晶衬底上的钙钛矿TMO外延薄膜一方面受到单晶衬底的制约其物理特性的调控范围有限,另一方面也存在着与硅工艺兼容的问题,因此在器件应用方面存着在显著的局限性。最近研究发现薄膜的自支撑形式将成为一种有效的解决途径。自支撑薄膜不仅有望展现出更加丰富的物理性能,并且在器件应用方面具有显著的优势。特别是自支撑的单晶氧化物薄膜,以其二维柔性和灵活的可转移特性在柔性电子器件和与传统硅半导体器件集成等方面表现出广泛的应用前景,为新一代多功能电子设备提供了契机。本论文以铁磁金属Sr Ru O3(SRO)为研究对象,采用具有水溶性的Sr3Al2O6(SAO)牺牲层的方式制备SRO自支撑薄膜。我们系统深入的研究了SAO牺牲层对顶层SRO薄膜的微观结构和物理特性的影响,比较了外延应力释放前后SRO自支撑薄膜结构和物性的变化,主要内容和成果如下:1.使用脉冲激光沉积技术(PLD),在(001)取向的Sr Ti O3(STO)衬底上沉积了类钙钛矿结构的水溶性SAO薄膜作为缓冲层。通过对不同条件下制备的SAO薄膜的表面形貌和外延特性的分析,确定了SAO薄膜的最佳沉积条件:沉积温度800℃、氧分压0.1 Pa。研究发现SAO薄膜的面外晶胞常数随着氧分压增加而逐渐增大,但在高氧压(>3 Pa)下无法生长出结晶良好的SAO薄膜。而沉积温度和厚度对SAO薄膜的微观结构影响较小。这些结果对后续SRO顶层薄膜的外延生长提供了重要实验基础。2.基于优化过的SAO生长工艺,在SAO缓冲层上制备出的高质量的SRO薄膜,并构筑了SRO薄膜的相图。通过X射线衍射(XRD)分析,发现通过调控SAO缓冲层的厚度可以实现顶层SRO的外延应变从压缩应变变到弛豫,最终转变为拉伸应变的变化规律。当插入SAO的厚度控制在2-5 nm时,SRO薄膜表现出应力弛豫的状态,SRO薄膜的居里温度为~150 K,接近块体的居里温度(160K)。随着SAO层厚度增加至10 nm以上,SRO薄膜逐渐表现出拉伸应变状态。受张应力作用的SRO薄膜表现出典型的阶梯式表面形貌和应变外延的特性。通过对输运特性的拟合,发现拉伸应变的SRO薄膜在低温(<30 K)表现出明显的金属-绝缘体相转变和正磁阻特性,并伴随非费米液体输运行为的消失。处在拉伸和压缩应变下的SRO薄膜均表现出显著的磁各向异性,而弛豫状态的薄膜则表现出各向同性的磁学特性。3.基于SAO/SRO的复合薄膜,通过去离子水蚀刻SAO的方法,成功制备出SRO自支撑薄膜,并实现了硅基片或传统柔性衬底上自支撑薄膜的转移。XRD测试发现转移后薄膜的晶格常数接近块体材料,表明来自SAO缓冲层的拉应力在转移中被释放。输运测试结果表明自支撑薄膜具有更低的室温电阻率,且保持良好的铁磁金属特性,居里温度升高至150 K以上。这些结果为钙钛矿TMO自支撑薄膜的制备及物性研究提供了重要的实验依据,对TMO薄膜在传统硅半导体、柔性电子器件等领域的应用有着重要的意义。
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