石墨烯量子点制备及光电性能研究

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石墨烯量子点(GQDs)作为一种新型碳基材料,由于其拥有一系列新颖的特性,近年来受到人们的广泛关注和研究,已成为凝聚态物理、光电信息和材料科学等领域的研究前沿。本论文首先阐述了石墨烯量子点的主要制备方法、研究现状、表征技术及其潜在的应用。基于液相剥离法成功制备出了具有一定尺寸分布的石墨烯量子点,采用拉曼(Raman)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外光谱(FTIR)、光致发光光谱(PL)、光致发光激发光谱(PLE)、紫外-可见-近红外吸收光谱(UV-Vis-NIR)等表征方法研究了制得石墨烯量子点的结构、成分以及光学吸收、电子跃迁、光致发光等光学性能,分析讨论了尺寸效应、量子限域效应和掺杂效应对石墨烯能级结构的影响规律;论文结合红外探测技术,设计制造了基于石墨烯量子点的光电探测器并通过电流-电压(I-V)和电容-电压(C-V)等测试探讨了原型器件的光电性能。主要内容和结论如下:一、石墨烯量子点的超声液相剥离法制备及表征超声方法已经广泛用于制备石墨烯,是液相剥离法中最简单的一种,也是制备石墨烯量子点比较常用的一种方法。本论文采用非传统的碳源(脱脂棉经1000℃高温碳化得到碳纤维)与氮甲基吡咯烷酮(NMP)在超声波能量作用下成功制备出了尺寸分布在3-10nm的石墨烯量子点。通过FTIR口XPS等方法分析表明制备的石墨烯量子点表面存在大量含氧官能团,能溶于水和大量有机溶剂,具有激发依赖的荧光性质、发光性能可调,其在发光材料、有机光伏器件和生物医学成像等领域有潜在的应用。二、石墨烯量子点的掺杂研究表明,掺杂是碳基材料实现其能带调制、光电性能调制的重要方法。本论文首次利用HCl处理碳纤维的方式实现对石墨烯量子点的Cl掺杂(Cl-GQDs)。掺杂量子点层间距变大而且拉曼峰红移(Δv=15cm-1),表明氯可以弱化拉曼散射,导致n型掺杂。Cl的掺杂在GQDs电子结构中引入了新的能级,实现了光学性能优化,基于Cl-GQDs的光伏器件性能大幅提升。三、基于石墨烯量子点光电探测器的原理研究通过简单的溶液法制成了第一个基于(CI)-GQDs垂直结构的光电探测原型器件,研究了它们在不同光照和频率条件下的I-V和C-V等光电特性。结果表明,在室温下用405nm激光(光强度为165mW·cm-2)辐照,实现了光电流与暗电流比(Ion/Ioff)达105。同时,分析探讨了器件的能带结构及相关机理,此外,我们结合自己的器件更深入的探讨了光电探测器的重要参数,如饱和电流密度(J0)、理想因子(η)、势垒高度(Φb)及载流子浓度(N)等,这些结果对高性能石墨烯基光电子器件的制备和发展提供了一定的科学依据。
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