DNA折纸技术构建两亲性纳米结构及其自组装研究

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生物分子的自组装是自然界的普遍现象,也是近年来生物纳米材料领域研究的热点。纳米材料的自组装与其表面性质密切相关,而传统的人工合成纳米材料通常具有均一的亲水或疏水表面,与天然生物纳米结构(如蛋白组装体、病毒)表面复杂精细的亲疏水区域分布有明显的不同。因此,发展新的纳米材料制备技术以精细调控纳米材料表面的亲疏水分布,进而系统研究亲疏水分布对自组装行为的影响,对于提高人们对纳米材料组装行为的调控能力具有重要意义。DNA折纸术近年来快速发展,不仅可以根据实验需求定制目标结构,还可以精确地对纳米结构的表面性质进行修饰,因而是进行上述研究的理想技术。本论文以DNA纳米结构为平台,制备表面亲疏水区域精准排布的结构,从而研究其对纳米结构自组装行为的影响规律,并初步探索其生物效应。该研究不仅对于理解疏水相互作用自组装规律具有普遍意义,还能够为深入研究纳米材料表面亚结构与生物体的相互作用、精细调节合成材料的生物效应提供支持。本论文的主要研究内容包括:1)在二维柔性DNA纳米结构表面精确排列疏水脂质分子,系统探究疏水分子数量及分布对结构自组装的影响规律。二维DNA纳米结构在疏水相互作用下会形成卷曲筒状结构,随着修饰疏水分子数量的提高,卷曲结构的比例也随之增大。当修饰较少疏水分子时,分散修饰疏水分子的结构卷曲率高于集中修饰疏水分子结构的卷曲率。2)使用刚性的三维DNA纳米结构,探究单面或双面修饰不同数量及分布的疏水脂质分子对三维DNA纳米结构自组装的影响。刚性结构在一定疏水相互作用下发生结构之间的自组装,两两之间形成“三明治”结构或多个结构形成有序堆叠的组装体。3)利用二维柔性DNA纳米结构在疏水相互作用下形成的筒状结构,初步探究两亲纳米结构与细胞膜之间的相互作用。筒状结构在进入细胞膜时将发生结构的反转,形成疏水分子在外侧,亲水纳米结构在内侧的新结构。4)应用原子转移自由基聚合技术,在二维DNA纳米结构表面原位生长温敏高分子聚异丙基丙烯酰胺,构建纳米级亲疏水高分子图案,同时制备具有环境响应性的纳米结构,进而探究温敏疏水高分子对二维DNA纳米结构自组装的影响。
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