【摘 要】
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烯烃作为重要的染料中间体,一直备受纺织染整行业学者的关注。炔烃选择性加氢制烯烃是化学工业中烯烃除杂的重要手段。自上个世纪以来,众多学者一直致力于研究炔烃的高效转化及烯烃的选择性调控。氢转移作为一种温和、高效的加氢手段已广泛应用于工业化生产之中,其对提高催化反应活性的作用亦早有论证。在众多氢供体中,氨硼烷因其含氢量高、运输简便、易溶于水和有机溶剂且对环境无污染的特点,已被证明是一种很有前途的氢供体。
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烯烃作为重要的染料中间体,一直备受纺织染整行业学者的关注。炔烃选择性加氢制烯烃是化学工业中烯烃除杂的重要手段。自上个世纪以来,众多学者一直致力于研究炔烃的高效转化及烯烃的选择性调控。氢转移作为一种温和、高效的加氢手段已广泛应用于工业化生产之中,其对提高催化反应活性的作用亦早有论证。在众多氢供体中,氨硼烷因其含氢量高、运输简便、易溶于水和有机溶剂且对环境无污染的特点,已被证明是一种很有前途的氢供体。在众多金属催化剂中,钯不仅能够促进氨硼烷脱氢,还可以有效地催化有机化合物加氢。结合g-C3N4的独特性质,选用其作为载体负载Pd,制成Pd/g-C3N4催化剂。通过构筑氮缺陷来增强Pd/g-C3N4的光催化性能。同时,Pd-N物种含量的增加可减小金属尺寸并增强金属载体之间的相互作用,从而有效提升光催化选择性。鉴于此,本课题制备出具有氮缺陷修饰的g-C3N4负载Pd(Pd/DCN)催化剂,采用TEM、SEM、XRD、XPS、FT-IR、Raman、EXAFS和光电性能测试等手段对制备的催化剂进行详细表征。将Pd/DCN应用于氨硼烷裂解和苯乙炔选择加氢的串联反应之中,并对催化机理进行了探究,结果如下:首先通过气泡模板法成功合成了富氮缺陷的介孔g-C3N4(DCN),随后通过硼氢化钠将氯钯酸钠中的钯离子还原成Pd纳米粒子。将Pd/DCN催化剂用于可见光照射下氨硼烷分解和炔烃选择性加氢的串联反应中,得到了极佳的表现效果。在可见光照射2 min时,苯乙炔即可实现100%的转化,苯乙烯的选择性可达99%,即使将反应时间延长至60 min,苯乙烯的选择性仍然维持在96%以上,其转换频率(TOF)可达2002 min-1。对比Pd/BCN(块体g-C3N4负载Pd催化剂),Pd/DCN的催化TOF值提升了40%左右,其选择性也有明显提高。采用密度泛函理论(DFT)研究模拟了Pd物种与载体的配位形式,结合各种表征结果,证明载体材料中存在较多的氰基可以很好的捕获Pd纳米粒子,并将其稳定在g-C3N4的纳米中间层,氰基对钯粒子的锚定产生物理限域效应同时增强了金属载体的相互作用,从而提高了加氢反应的选择性。并且Pd/DCN中的氰基与Pd配位形成Pd-N键,其可作为电荷运输通道,增强电荷流动效率。光电性能测试进一步证实,富氮缺陷的Pd/DCN光响应性更强,光生载流子的分离速率更快,从而促进氨硼烷的裂解,增强炔烃加氢反应活性。
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