卤化银/ZnFe2O4复合材料的制备及其光催化性能研究

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近年来,半导体光催化作为一种高效的环境污染治理技术而备受研究者们的关注。其中,设计与制备具有可见光响应、高量子效率及高稳定性等优势的光催化剂是光催化技术的核心。卤化银由于在光催化降解环境污染物与杀菌方面表现突出而成为当今光催化领域研究的热点。然而,单一卤化银存在可见光吸收范围窄、稳定性差、光生电子与空穴易重组等缺点,严重阻碍了其在光催化领域中的应用。因此,选择具有匹配能级结构的半导体与卤化银结合构成复合材料,可以有效增强其可见光的吸收范围以及光催化稳定性,从而有利于拓展其在光催化降解有机污染物和杀菌方面的应用。尖晶石型ZnFe2O4纳米材料由于其带隙窄、可见光响应能力强以及光化学稳定性高等优点,被认为是一种极具应用前景的新型光催化材料。本论文结合卤化银和ZnFe2O4各自的优势,通过水热法构建卤化银/ZnFe2O4复合体系,得到高效且稳定的新型复合光催化材料,并采用一系列表征及测试手段对其微观结构、光电性质、光催化活性以及可能的光反应机理进行分析与探索。具体研究内容如下:1.首先采用溶胶-凝胶法得到ZnFe2O4纳米颗粒后,再通过水热法制备不同ZnFe2O4负载量的Ag/AgCl/ZnFe2O4复合材料。运用XRD、SEM、XPS、DRS等表征方法对其进行微观结构、形貌和光电性能分析。考察该复合材料在可见光照射下降解罗丹明B(RhB)和杀灭大肠杆菌(E.coli)的能力。研究发现,Ag/AgCl/ZnFe2O4-1wt%对RhB降解性能最优,且在光照70 min时能将RhB完全降解。当ZnFe2O4含量增加到10wt%时,Ag/AgCl/ZnFe2O4-10wt%复合材料对双酚A(BPA)的降解及E.coli的杀灭性能最佳。结果表明,ZnFe2O4的引入以及具有表面等离子体共振效应的Ag单质共同促进了其光生电子-空穴对的分离与转移,进而增强其光催化性能。2.以合成的ZnFe2O4为原料,通过水热法制备Ag/AgBr/ZnFe2O4复合材料,并采用多种方法对其组成结构、形貌、光电性质进行表征,表明该复合材料的成功制备。通过考察该复合材料对大肠杆菌(E.coli)的灭菌性能和对甲基橙(MO)的可见光催化降解结果发现,相比于单体Ag/AgBr和ZnFe2O4,该复合材料表现出优异的光催化杀菌与降解活性,其中Ag/AgBr/ZnFe2O4-5wt%的光催化活性最高,在可见光下120 min内,可将全部细菌杀灭。同时在光照6 min时,对MO的降解率可达93.2%。结果表明,ZnFe2O4的引入拓宽了Ag/AgBr的可见光响应范围,有利于光生电子与空穴对发生有效分离,进而产生更多的活性物种,最终提高其光催化性能3.以ZnFe2O4为原料,通过水热法制备AgI/ZnFe2O4复合材料,使得ZnFe2O4纳米颗粒均匀负载在AgI表面。采用XRD、SEM、XPS、DRS等表征方法对其进行微观结构、形貌和光电性能分析,结果表明该复合材料成功制备。考察该复合材料在可见光下对大肠杆菌(E.coli)和罗丹明B(RhB)的光催化性能。结果发现,当ZnFe2O4负载量为5wt%时,AgI/ZnFe2O4-5wt%复合材料的光催化性能最佳,能在光照80 min内将E.coli全部杀灭,同时在光照40 min后,对RhB降解率可达98.5%。研究表明,ZnFe2O4的引入可有效增强AgI在可见光区的吸收范围以及稳定性。此外,二者之间匹配的能级结构有助于提高光生电子与空穴的分离效率,从而使得AgI/ZnFe2O4复合材料拥有良好的可见光催化杀菌及降解性能。
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