铋基玻璃钎焊YIG铁氧体与钛酸镁陶瓷的接头组织与性能调控研究

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微波铁氧体器件作为电子通讯系统中不可或缺的器件,在国防科技、卫星通讯等领域发挥重要作用。YIG铁氧体具有高品质因数、低磁损耗和介电损耗;钛酸镁陶瓷作为微波介质材料,具有低介电常数和介电损耗,从而保证了信号的传输速度。YIG铁氧体与钛酸镁陶瓷的可靠连接成为微波铁氧体器件长期稳定服役的重要前提。本文设计了铋基玻璃、铋基复合玻璃及铋基微晶玻璃连接YIG铁氧体与钛酸镁陶瓷,提出了非晶-微晶玻璃复合连接新方法;研究了接头组织的演变过程及反应机理,分析了接头力学性能和电磁性能。设计了热膨胀系数介于母材之间的铋基玻璃(Bi34)连接YIG铁氧体与钛酸镁陶瓷。YIG铁氧体/钛酸镁接头焊缝区域依次由YBO3层状相、YBO3晶须、Fe2O3块状相、玻璃基体、Mg Fe2O4晶须、Bi4Ti3O12晶须及(Zn,Mg)2Ti O4反应层组成。玻璃中的[BO3]/[BO4]与Y3+发生反应,生成YBO3,来自YIG铁氧体的Fe3+与Mg2+发生反应,形成MgFe2O4。此外,玻璃中的[Bi O6]与Ti4+发生反应,形成Bi4Ti3O12,玻璃中的Zn2+取代Mg2Ti O4中的部分Mg形成(Zn,Mg)2Ti O4。提高连接温度和延长保温时间均可促进YBO3、Mg Fe2O4和Bi4Ti3O12晶须的生长;增加连接压力能够提高原子浓度梯度,促进晶须的生长,提高晶须的密度。725℃/30 min/7.5 k Pa连接YIG铁氧体/钛酸镁接头剪切强度达到57 MPa。Mg Fe2O4晶须、YBO3层状相及细的YBO3晶须具有良好的力学性能,在提高接头强度方面发挥重要作用。为强化玻璃焊缝的力-磁性能,设计了纳米CoO复合铋基玻璃,实现铁氧体与钛酸镁接头Co2Fe O4原位晶须的形成,将YIG铁氧体/钛酸镁接头剪切强度提高至67 MPa。揭示了裂纹扩展过程中与晶须相互作用的传播路径,适当的晶须尺寸有利于裂纹偏转,粗化后的晶须则出现裂纹直接穿过,对接头力学性能无强化作用。分析了原位Co2Fe O4晶须通过两步异质形核并沿[001]轴向生长的形成机制;磁力显微镜结果表明Co2Fe O4晶须具有磁性,接头介电损耗正切值在较高频率稳定在0.001以下。微晶玻璃优异的力学性能使其成为玻璃连接的一大选择,为进一步提高接头的力学性能及电磁匹配性,设计了Bi2O3-CoO-Fe2O3-B2O3磁性微晶玻璃连接YIG铁氧体与钛酸镁陶瓷。通过热分析测试阐明了微晶玻璃的析晶过程,56Bi2O3-12CoO-12Fe2O3-20B2O3玻璃析出Bi2B4O9、BixFeyOz(Bi10Co16O38 and Bi34CoO40)和BiuCovOw(Bi34FeO40,Bi24Fe2O39 and Bi46Fe2O72)相;随着温度升高,析晶相逐渐分解,Co Fe2O4晶核形成、长大。析晶后的玻璃饱和磁化强度约为4.2 emu/g。钛酸镁界面生成Co Fe2O4反应层,与母材Mg2Ti O4呈共格界面,有效减小界面应力,局部界面生成Mg Fe2O4和Bi4Ti3O12相;玻璃焊缝中生成Co Fe2O4纳米和微米晶、Bi9Ti3Fe5O27条状相。800℃连接YIG铁氧体/钛酸镁接头剪切强度达到最大值72 MPa。微晶玻璃使接头焊缝机械性能提高,接头断裂位置在YIG铁氧体界面。接头介电常数介于母材之间,介电损耗正切值在较高频率约为0.001,保证了玻璃焊缝与母材良好的电磁匹配。为减小界面应力,开发了非晶-微晶玻璃复合连接新方法。连接温度由800℃降低至725℃,YIG铁氧体界面生成YBO3反应层,钛酸镁界面生成短小的Mg Fe2O4晶须,焊缝由玻璃基体、Co Fe2O4微晶/纳米晶组成。接头剪切强度达到117 MPa,为非晶玻璃连接接头剪切强度的205%。结合有限元模拟分析,揭示接头应力分布状态,复合连接方法降低了界面残余应力,是YIG铁氧体/钛酸镁接头强度提高的重要原因。
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