二维层状材料的对称结构对其电子性质起着至关重要的决定作用,在不同平面引入不对称性可以为材料带来新的特性。Janus结构的第三主族金属硫化物具有本征偶极子,在光电领域有着广泛的应用前景。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,以第三主族金属硫化物GaS及其Janus结构为基底构建范德华异质结,并对异质结的电子特性、光学特性和催化性能等进行了系统研究。首先,组建g-C6N6/GaS异质结并研究其稳定性、电子结构、电荷转移、带边排列和光学性质。平衡层间距离表明g-C6N6/GaS异质结是典型的范德华异质结,负的形成能意味着异质结具有良好的热力学稳定性。在接触形成异质结后,界面处电荷重新分布形成一个内建电场,可以有效促进载流子分离。g-C6N6/GaS异质结带边呈Ⅱ型排列,光生电子和光生空穴可以有效分离。异质结带边跨越水的氧化还原电位,可自发进行析氢和析氧反应实现光催化水分解。此外,g-C6N6/GaS异质结在可见光区域展现高强度吸收,可以高效利用太阳能。通过施加外电场改变层间耦合作用可以调谐异质结电子特性和电荷分布。结果表明,Ⅱ型g-C6N6/GaS异质结是一个在光催化水分解和太阳能转化方面有应用前景的光催化剂候选材料。然后,打破GaS的镜面对称性构建Janus Ga2SSe结构,与g-C6N6层堆叠组建g-C6N6/Janus Ga2SSe异质结,充分考虑不同接触面对异质结特性的影响,设计g-C6N6/SGa2Se和g-C6N6/SeGa2S两种结构,并系统地研究了异质结的稳定性、电子结构和光学性能。平衡层间距离表明g-C6N6/Janus Ga2SSe异质结是典型的范德华异质结,负的形成能表明异质结具备良好的热力学稳定性。在接触形成异质结后,界面处形成一个由Janus Ga2SSe指向g-C6N6的内建电场,可以促进载流子运动。两种接触面的异质结的带边都呈现Ⅱ型排列,且Ⅱ型g-C6N6/SGa2Se异质结的带边跨越水的氧化还原电位,可自发进行析氢和析氧反应实现光催化水分解。此外,g-C6N6/SeGa2S异质结在可见光区域展现出比g-C6N6/GaS异质结更高强度的光吸收,可以更高效利用太阳能,施加外电场改变层间耦合作用可以进一步提高其光学响应。结果表明,Ⅱ型g-C6N6/Janus Ga2SSe异质结是一种良好的光催化剂候选材料。最后,构建Janus Ga2STe结构并组建GaSe/Janus Ga2STe异质结。充分考虑接触面对异质结性能的影响,构建GaSe/SGa2Te和GaSe/TeGa2S两种结构。异质结平衡层间距离都处在典型的范德华作用距离内,负的形成能意味着异质结具有良好的热力学稳定性。在接触形成异质结后,电荷的重新分布导致界面处形成一个由Janus Ga2STe层指向GaSe层的内建电场。Janus Ga2STe层中S原子和Te原子相对GaSe层的不同顺序对异质结性质产生不同影响。GaSe/SGa2Te为Ⅰ型异质结,具有跨越水氧化还原电位的带边,在外部电场的调节下,带边排列从Ⅰ型转变为Ⅱ型,光催化活性显著增强;GaSe/TeGa2S为Ⅱ型异质结,具有较高的氧化性。两种异质结都呈现出卓越的可见光响应,实现了从可见光到紫外光的宽光谱吸收,并且光吸收强度量级高达105 cm-1。结果表明,GaSe/Janus Ga2STe异质结是良好的光催化剂候选材料。