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近年来,化石能源的过度使用和由此带来的环境问题日趋严重。太阳能驱动的光电化学(PEC)分解水被广泛认为是最具潜力的解决途径之一。PEC分解水包括光阳极上的析氧反应(OER)和光阴极上的析氢反应(HER)两个半反应。其中,析氧反应由于涉及复杂的四电子过程,反应动力学缓慢,成为影响PEC分解水性能的关键所在。在目前广泛研究的半导体光阳极材料中,硅(Si)具有储量丰富、合适的能带结构和优异的载流子传输等优势,受到众多研究者的关注。目前,Si作为光阳极用于PEC分解水,仍然存在易被腐蚀、表面析氧反应动力学缓慢以及总体效率低等问题。本论文在Si表面制备Ni/NiOx保护层的基础上,电沉积纳米多孔NiFe氧硫化物,通过OER反应脱硫,但继承了纳米多孔表面微结构,得到多孔NiFe氢氧化物OER催化剂,从而获得了高效且稳定的Si光阳极。具体研究内容及结果如下:首先,通过电子束热蒸发的方法在n+pp+-Si片的p+侧沉积10nm厚的Ni薄层保护层,使Si免受腐蚀。Ni表面在溶液中被活化后,表面氧化形成NiOx。Ni/NiOx的作用一是保护Si表面,二是连接Si基底与催化剂,促进空穴向催化剂转移。随后在其表面通过电沉积的方法制备NiFe氧硫化物,通过多次OER反应,催化剂中的硫元素被脱除,转化为NiFe氢氧化物。与传统电沉积制备的NiFe氢氧化物催化剂相比,该方法制备的催化剂由于具有继承自NiFe氧硫化物的多孔纳米片结构,从而暴露了更多的活性位点,具有更优异的OER催化活性。同时,使用从n+侧射入太阳光、p+侧负载Ni薄层保护层及催化剂的背照结构设计,使该光阳极表现出足够的光吸收,得到42 mA/cm2的饱和光电流密度。该光阳极获得了 5.1%的太阳能-氧气转化效率,0.84 V vs.RHE的起始电压。并且在1.0 M NaOH溶液中,40 mA/cm2的光电流下能够稳定连续工作135 h以上。这些指标在国内外同行报道中处于较为领先的水平。本论文也通过透射电镜和电子显微镜界面和表面观察、X光电子能谱和Raman成分变化分析、电化学界面电阻分析等手段解释了上述实验结果。本论文工作强调了对Si光阳极的有效设计和多孔催化剂的简便负载,使其既高效又稳定。该工作相关结果已发表于 Chemical Communications 2019,55,12627-12630.