生物电化学型溶解氧传感器中阳极性能的优化和调控

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生物电化学型(BioElectrochemical System,BES)型溶解氧(DissolvedOxygen, DO)传感器是一类新型的溶氧在线监测技术。在BES中,微生物作为催化剂,氧化有机质产生电子,电子传递至阴极后,被水中溶解氧获得,从而产生电流。BES型DO传感器的原理:在阳极性能稳定的条件下,BES电流输出信号与阴极水体中的溶解氧含量成正比。因此,如何保持和调控阳极性能的稳定性是保证传感器准确性的关键。本文分别从微生物资源、微生物电子传递机理、微生物膜电化学活性调节等方面研究了BES中阳极性能优化和调控的关键因素。
  针对海洋高盐的生物生长环境,课题组从高浓度电解质溶液中分离获得了高耐盐、高电化学活性的产电菌株——GeobacteranodireducensSD-1。SD-1是现有报道中在标准海水下产电能力最高的菌株。比较基因组学的分析揭示了SD-1和其他产电菌,在中心代谢和产电基因上没有显著差异,其高耐盐特性得益于SD-1拥有更多的DNA重组和修复基因(146个),这使得SD-1在高渗透压下具有更强的修复功能和适应性。SD-1是构建海洋BES溶解氧传感器中稳定阳极的重要微生物资源。
  为了进一步研究BES阳极催化性能的调节规律,分别采用SD-1和混合菌群(废水)为菌源,通过调控高(0.9V)、低(0.7V)外加电压的方式,成功构建了高、低活性的生物阳极。研究高、低活性阳极的新陈代谢结构,分别获得了高活阳极“全活性细胞”、低活阳极“外活菌层和内死菌层”2种类型的生物膜。“全活性细胞”的导电生物膜是维持高催化活性所必需的;而在低活性下长时间运行,会使得死细胞在膜内层累积,从而影响性能。通过切换不同外加电压,首次发现阳极的催化活性是通过生物膜新陈代谢结构的调节来实现的,并且这种调节在一定范围内是可逆的。高活性条件(0.9V)下获得的“全活性细胞”生物膜在切换至低活性模式(0.7V)运行后,死菌内层会出现,生物膜转化为“外活菌层和内死菌层”的结构;反之亦然。研究阳极的生物量(40-70μm厚度)、群落组成(57-61%Geobacter)、关键菌种Geobacter空间分布(集中在生物膜内层),发现不同活性的催化剂在这些水平上并没有表现出没有显著差异。这表明生物膜的新陈代谢结构是催化剂调节活性的关键因素,其他因素虽然也是催化剂获得活性的必要条件,但是其变动相对滞后于催化剂活性的调节。
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