中北太平洋深水放射成因钕—铅—铪同位素物源与演化

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海洋放射成因钕(Nd)、铅(Pb)、铪(Hf)同位素是古海洋古气候研究领域强有力的地球化学示踪剂,在过去二十年内取得了丰富的成果。这些放射成因同位素在大洋中的存留时间较短,一般为数百年,小于海水的平均混合时间,因此这些同位素信号一方面可以被洋流搬运至较远的地区,另一方面又不会在全球尺度上被混合所均匀,因此能用来有效地示踪洋流和大陆物源输入的变化。准确地理解Nd-Pb-Hf元素的海洋地球化学循环对其在古海洋和古气候环境方面的应用具有重要的意义。尽管前人对这些放射成因同位素在海洋中的地球化学行为已有较多认识,但依然存在若干基本问题有待进一步研究,其中包括Nd同位素悖论、海水Nd-Hf同位素趋势线成因机制、以及海洋尤其是太平洋Pb的来源与输运方式。本研究将通过分析中北太平洋铁锰结壳的放射成因Nd-Pb-Hf同位素组成,对上述亟待研究的基本问题进行深入的探讨,并提出新的认识。为了阐明中北太平洋深水Nd同位素演化与现代/古洋流循环之间的关系,本研究报道了取自于中北太平洋20°N附近海山17个不同深度铁锰结壳表层样的Nd同位素数据,并结合近年来发表的该地区现代海水Nd同位素的组成,首次提出北太平洋中层水(NPIW,300-800m)在西太平洋边缘所携带的富放射成因Nd,是中北太平洋深水的富放射成因Nd的重要来源,而中太平洋表层海水的影响可能不大。这凸显了大陆边缘洋流垂向混合输入对中北太平洋深水Nd同位素平衡的作用,修正了表层洋流输入可能是中北太平洋深海Nd主要源区的传统观点,并为深入认识海洋Nd和其他元素循环提供了启示。同时,为了进一步厘清该海域新生代以来的Pb同位素物源演化,本研究报道了该海域四块新的铁锰结壳的Nd和Pb同位素演化数据(其中2块来自马里亚纳岛弧附近,2块来自中部海域)。与以往报道的同位素数据相比,本研究首次发现了中北太平洋深水Pb同位素在新生代具有系统的差异性演化现象。同时,对中国黄土的分步淋滤实验表明可淋滤Pb主要存在于铁锰氧化物相中,并且是被风沙颗粒自身风化淋滤所带出。因此本研究提出全球背景火山气溶胶Pb的通量可能太低而不足以控制中太平洋深水Pb同位素信号。而早新生代由于风沙硅酸盐通量极低,因而岛弧的风化输入(以及45-20Ma增强的热液输入)可能控制了Pb同位素的不均一演化。渐新世以后,特别是20 Ma以后,亚洲风沙的输入逐渐增强,而变成了Pb的重要源区,但岛弧输入的影响对于解释观测到的Pb同位素分布不均一性仍然是必要的。尽管如此,对于元素Pb及其同位素是如何响应表层物源或者其他控制因素的变化仍然缺少定量的认识。本研究根据Pb的强颗粒活性以及中太平洋温盐循环的特点,推导了一维垂向方向Pb的吸附-扩散-对流过程的平衡方程,定量地模拟了人类活动前中太平洋深水Pb同位素对吸附常数、不同物源通量、海水上涌速率等参数变化的敏感性。在合理的参数变化范围内,该模型揭示了中北太平洋深水Pb同位素只对表层输入比较敏感,而来自南大洋深水向北太平洋传输的贡献则较小。此外,由于Sm-Nd和Lu-Hf元素对在岩浆活动中的相容性类似,大多数固体岩石的Hf,Nd同位素组成具有很好的线性关系。有趣的是海水以及海洋自生沉积铁锰氧化物的Nd-Hf同位素在εNd-εHf图上明显地偏离了陆地岩石的趋势线。在大陆物质风化和搬运过程中,矿物分选作用和不同矿物不一致的抗风化能力(比如Hf的载体矿物锆石强烈抗风化)会使得风化产物的Hf同位素组成与全岩发生分馏。尽管许多研究表明大陆岩石风化输入对海洋Hf的收支平衡是关键的,但不一致的锆石风化效应能否充分解释海洋Nd-Hf同位素趋势线与岩石不一致的现象仍然没有得到很好的约束。最近几年陆续发表的河流碎屑锆石U-Pb年龄-Hf同位素数据为定量研究这一问题提供了可能。本研究根据河流碎屑错石的U-Pb年龄和Hf同位素组成数据以及上部大陆地壳的平均成分提出了新的岩石中非锆石组分(zircon free part, ZFP)的Nd-Hf同位素演化模型。模拟的结果显示,单纯仅考虑锆石与岩石其他组分作为一个整体之间的不一致风化(或称差异风化)效应对解释所观测到的海洋富放射成因Hf同位素组成和Nd-Hf趋势线是有问题的,而不仅考虑锆石同时也考虑其他各矿物组分之间的不一致风化对表生Hf同位素地球化学循环很可能也是重要的,这与最近关于非锆石组分不一致风化对Hf同位素的影响的观测研究相吻合。
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