含镥氧化物单晶光纤的激光加热基座法制备及其性能研究

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单晶光纤作为一种新型的功能晶体材料,兼具体块单晶与光纤材料的优势,具有物理化学性质稳定、光学质量高、掺杂浓度高、耐高温、抗氧化、比表面积大等优点,在光纤激光以及温度传感等领域具有巨大的应用前景。近年来,关于单晶光纤的研究呈现出火热的态势,包括单晶光纤生长、包层制备技术以及器件开发等方面都在不断突破。相比于国际先进研究水平,我国对于单晶光纤的研究起步较晚,仍处于探索阶段,因此开展高质量单晶光纤的制备工艺以及性能优化研究具有十分重要的意义。本论文采用激光加热基座法(Laser heated pedestal growth method,简称LHPG),以Lu3Al5O12(LuAG)和稀土倍半氧化物混晶LuREO3(RE=Y或Sc)两类含镥氧化物单晶光纤为研究对象,进行了晶体生长探索,并对其基本性能进行了表征。紧紧围绕单晶光纤在激光和温度传感领域的发展需求,初步验证了 Yb:LuAG单晶光纤的激光性能;采用上转换荧光强度比(FIR)技术,研究了 Er,Yb:LuREO3、Ho,Yb:LuAG和Ho,Yb:LuREO3单晶光纤的光学温度传感性能。本文的主要研究内容与结论如下:(1)LuAG单晶光纤优化生长系统研究了激光加热基座法生长LuAG单晶光纤的工艺优化,并对LuAG单晶光纤的生长参数进行了详细探索。针对高熔点单晶光纤生长过程中所遇到的应力集中、组分挥发及直径起伏等典型问题提出了相应的解决方案:采取安装聚焦镜水冷保护装置、准直激光光束等措施实现了激光光路优化,解决了熔区偏斜、晶体开裂以及原料挥发等问题;通过激光功率优化及源棒整形进一步提升了光纤的直径均匀性。对于采用陶瓷料棒生长光纤时极易产生气泡缺陷这一问题,结合激光加热基座法的特点,深入探讨了生长取向和炉腔气压对气泡及应力分布的影响。在不同取向的LuAG单晶光纤中,气压对气泡的密度都有显著影响,低压条件可以限制气泡的形成和传输,在气压为0.3 atm时,气泡密度降低了近50%。此外,<111>-LuAG单晶光纤比<100>-LuAG晶体更易掺入大尺寸的气泡,且对于气压的变化更加敏感。采用0.3 atm进行晶体生长时,<111>-LuAG单晶光纤平均气泡尺寸和应力降低了近40%,且晶体质量优于<100>-LuAG。综上所述,低压有利于减少气泡缺陷,并改善单晶光纤的光学性能,对于<111>-LuAG单晶光纤调控尤其明显,为减少激光加热基座法生长单晶光纤中的气泡缺陷提供了可行途径。(2)Yb:LuAG单晶光纤表征及激光性能围绕单晶光纤在激光领域的应用,采用激光加热基座法生长了高质量10 at.%Yb:LuAG单晶光纤,从单晶性、离子掺杂均匀性以及直径均匀性等维度对生长的单晶光纤进行评估。测试结果表明整根光纤取向一致,单晶性良好;Yb3+离子掺杂均匀;最大直径起伏为1.44%。从晶体缺陷、光传输性能方面对其各向异性进行了研究,以探究不同生长取向对单晶光纤性能的影响。采用化学腐蚀法对<111>、<100>以及<110>三个取向生长的LuAG单晶光纤的位错缺陷各向异性进行了研究。通过对晶体的位错密度进行统计确定<111>-LuAG单晶光纤的位错密度为8.0×103 cm-2,比其他两个方向小一个数量级。808 nm泵浦下测试光束质量以及光损耗表明,<111>-Yb:LuAG单晶光纤具有更好的光学均匀性以及更小的损耗系数。在以上基础上,对<111>-Yb:LuAG单晶光纤的连续波激光特性进行了研究,获得了最大功率268 mW,斜效率15.82%的激光输出,中心波长位于1050nm,最高功率下的Mx2和My2的值分别为1.13和1.25。表明激光加热基座法生长的Yb:LuAG单晶光纤具有在1微米波段实现激光输出的能力。(3)Er,Yb:LuREO3(RE=Y、Sc)单晶光纤上转换荧光测温性能研究成功制备了高质量0.5 at.%Er3+和5 at.%Yb3+掺杂的LuYO3和LuScO3单晶光纤。设计了温度传感实验,将LuREO3单晶光纤作为传感探头研究了其上转换温度特性。在980 nm激光的激发下,样品均产生绿色上转换荧光和红色上转换荧光。主要由以下几个发光带组成:H波段(2H11/2→4I15/2)、S波段(4S3/2→4I15/2)以及F波段(4F9/2→4I15/2)。采用FIR技术,以H波段与S波段的积分强度比作为指标研究Er,Yb:LuREO3单晶光纤的测温性能,实现了 298~848 K范围内的有效温度探测,Er,Yb:LuYO3和Er,Yb:LuScO3的最大绝对灵敏度(Sa)分别为0.0096K-1和0.0066K-1(298K),最大相对灵敏度(Sr)分别为0.0167K-1和0.0118K-1,验证了LuREO3单晶光纤在光学温度传感领域应用的可行性。(4)Ho,Yb:LuAG、Ho,Yb:LuREO3单晶光纤上转换荧光测温性能研究以提高测温性能为出发点,制备了 0.5at.%Ho3+和5at.%Yb3+掺杂的LuAG、LuYO3和LuScO3单晶光纤。在980nm激光激发下,Ho,Yb:LuAG呈现黄色荧光,Ho,Yb:LuYO3和Ho,Yb:LuScO3呈现绿色荧光。以Ho3+的非热耦合能级(5F4,5S2→518和5F5→5I8)为指标,采用FIR技术研究其上转换荧光温度特性。获得Ho,Yb:LuAG、Ho,Yb:LuYO3和Ho,Yb:LuScO3单晶光纤的最大绝对灵敏度分别为0.0140K-1(300K)、0.1603K-1(303 K)和 0.0886K-1(300K),最大相对灵敏度分别为 0.0066K-1(341 K)、0.0102 K-1(335 K)和0.0108 K-1(331 K),其中LuREO3单晶光纤在高灵敏度温度传感应用中显示出巨大的潜力。对于相同的基质,基于Ho3+的非热耦合能级进行温度传感的测温性能相比Er3+离子有了较大的提升,这为提高光学温度传感器的灵敏度提供了新的途径。
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