【摘 要】
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黑碳气溶胶(Black carbon,BC)作为大气细颗粒物PM2.5的重要组分之一,可以通过辐射效应影响边界层结构和大气污染物的再分布。然而由于污染物排放分布的不均匀以及大气扩散条件的复杂多变,对我国东部地区BC分布及其区域来源贡献的研究还存在较大的不确定性。此外,以往研究由于缺乏垂直观测且模式强调不够,对于BC垂直分布及其区域来源的研究相对较少。本研究基于BC和相关空气质量数据以及多源气象观测
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黑碳气溶胶(Black carbon,BC)作为大气细颗粒物PM2.5的重要组分之一,可以通过辐射效应影响边界层结构和大气污染物的再分布。然而由于污染物排放分布的不均匀以及大气扩散条件的复杂多变,对我国东部地区BC分布及其区域来源贡献的研究还存在较大的不确定性。此外,以往研究由于缺乏垂直观测且模式强调不够,对于BC垂直分布及其区域来源的研究相对较少。本研究基于BC和相关空气质量数据以及多源气象观测资料,分析了我国东部京津冀地区(Beijing-Hebei-Tianjin,BTH)和长三角地区(Yangtze River Delta,YRD)在稳定天气形势下发生的污染过程及其气象成因。此外重点针对YRD,应用耦合了BC区域来源追踪方法的Weather Research and Forecasting model with Chemistry(WRF-Chem)模式,对稳定天气形势下近地面至边界层中上层的BC浓度分布及区域来源进行了定量分析。得到以下主要结论:(1)在我国东部地区的静稳型大范围污染过程中,地面天气形势主要受高压和均压场影响。BTH在高压影响下污染物不断累积;YRD在均压场形势下污染物不断累积。近地层的逆温与污染物累积有较好地对应关系,逆温层越厚、强度越大,污染越重。此外,BTH相对湿度较高,但无降水现象发生,风速较小,有利于污染物的累积。YRD整体风速较小,由于降水对污染物的清除作用,YRD的污染程度比BTH地区弱。(2)模拟结果表明,YRD的本地BC来源贡献在整个污染过程中占主导地位(88.5%)。在均压高压阶段,YRD的三个子区域均以自身的本地来源贡献为主(70.6%-98.2%)。在均压低压阶段,YRD的近地面平均BC浓度可达到9.45μg·m-3,其中,本地来源贡献占63.4%,子区域间传输贡献占20.7%,安徽为主的外部区域贡献占15.8%。垂直方向上,BC的本地来源贡献在边界层高度以下占主导地位(73.8%-94.2%)。在均压低压阶段,受700 h Pa高空槽过境的影响,华北地区和华南地区对YRD边界层上层的BC传输贡献分别占22.4%和14.7%。其中上海在此阶段受另外两个子区域的BC传输贡献在边界层高度以下占比41.5%,超过其本地来源贡献(25.2%)。此外,在南京上空边界层中部发现的BC浓度峰值(1.4-5.1μg·m-3)经分析是由于浙江北部和安徽的BC经上层风场输送及动力抬升作用在南京上空形成的。
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