【摘 要】
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碳达峰、碳中和是我国的重要战略目标,这关系到全球气候问题以及我国的能源安全、产业升级、国际竞争力等,具有极其重要的意义。CO2的捕集、利用和封存（CCUS）是实现CO2减排的有效手段。氨基功能化固体CO2吸附剂具有众多优点,在CO2捕集中具有巨大的潜力。但是其吸附、脱附速率限制了其性能的进一步提高。本论文从孔道结构、孔道内有机胺层的分布以及有机胺层的分子结构这三个方面,调控了吸附剂的结构,提高了吸
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碳达峰、碳中和是我国的重要战略目标,这关系到全球气候问题以及我国的能源安全、产业升级、国际竞争力等,具有极其重要的意义。CO2的捕集、利用和封存（CCUS）是实现CO2减排的有效手段。氨基功能化固体CO2吸附剂具有众多优点,在CO2捕集中具有巨大的潜力。但是其吸附、脱附速率限制了其性能的进一步提高。本论文从孔道结构、孔道内有机胺层的分布以及有机胺层的分子结构这三个方面,调控了吸附剂的结构,提高了吸附剂的吸附、脱附速率,建立了其结构对吸附、脱附速率的构-效关系。论文的主要内容如下:利用湿浸渍法制备了负载聚乙烯亚胺（PEI）的具有倒锥形孔道结构的PEI-MSN吸附剂。倒锥形孔道结构使PEI负载在孔道的尖端,释放了孔口处的开放空间。65PEI-MSN吸附剂在80℃的吸附量为214 mg g-1,最大吸附、脱附速率分别为90.5 mg g-1 min-1 和 46.7 mg g-1 min-1,平均吸附、脱附速率分别为 32.0 mg g-1 min-1 和 13.9 mg g-1 min-1。相比于负载量相近的具有圆柱形孔道的吸附剂,65PEI-MSN吸附剂在80℃的最大吸附、脱附速率分别提高了 27%和71%,平均吸附、脱附速率分别提高了 52%和162%,工作容量提高了 58%。当吸附温度在30-80℃范围内时,50PEI-MSN和65PEI-MSN吸附剂的吸附、脱附速率受到动力学控制,负载量由50wt%提高到65 wt%更有利于提高PEI-MSN吸附剂的吸附速率。利用模板剂的导向作用调控了吸附剂孔道内负载的有机胺层的分布,制备了具有有序有机胺层分布的2N-CSD-4.78吸附剂。2N-CSD-4.78吸附剂在30℃的吸附量为79 mg g-1,最大吸附、脱附速率分别为60.5 mg g-1 min-1和12.1 mg g-1 min-1,平均吸附、脱附速率分别为12.8 mg g-1 min-1和10.6 mg g-1 min-1。相比于负载量相近的由接枝法制备的2N-SBA15-G-4.29吸附剂,2N-CSD-4.78吸附剂在30℃的最大吸附速率提高了 16%,平均吸附、脱附速率分别提高了 73%和19%,工作容量提高了 45%。调控吸附剂的有机胺层分布减弱了吸附、脱附速率的动力学控制,提高了吸附剂在30℃的吸附、脱附速率。利用PEI和聚（丙二醇）二缩水甘油醚的交联反应调控了 PEI的分子结构,并利用乳液模板体系,制备了 PEI交联微球（PEI-MS）吸附剂。降低PEI-MS吸附剂的颗粒大小并选择适中的交联剂加入量有利于提高吸附剂的吸附量和氨基利用率。PEI-MS-0.4吸附剂在30℃的吸附量为152 mgg-1,最大吸附、脱附速率分别为31.5mgg-1 min-1和27.0 mg g-1 min-1,平均吸附、脱附速率分别为19.4 mg g-1 min-1和26.0 mg g-1 min-1。相比于具有相近氮含量的50PEI-MSN吸附剂,PEI-MS-0.4吸附剂在30℃的平均吸附、脱附速率分别提高了 111%和145%,最大脱附速率提高了 123%,工作容量提高了 129%。PEI-MS-0.4吸附剂可以在脱附温度为120℃、纯CO2气氛中实现有效脱附（脱附百分比＞84%）。提高有机胺层表面氨基吸附位点的数量有利于提高吸附剂的最大吸附速率。
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