【摘 要】
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由于钙钛矿材料优异的光电性质,目前钙钛矿太阳能电池（PSCs）的认证效率已高达25.5%,具有广阔的应用前景。碳材料具有低成本、高化学稳定性和强疏水性等优点,碳电极可同时取代贵金属顶电极和空穴传输材料,并对PSCs具有一定的封装作用。因此,基于碳电极钙钛矿太阳能电池（C-PSCs）的开发可降低器件成本,增强器件稳定性,是解决PSCs高成本和低稳定性问题的重要策略。然而,相比于传统PSCs,C-PS
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由于钙钛矿材料优异的光电性质,目前钙钛矿太阳能电池（PSCs）的认证效率已高达25.5%,具有广阔的应用前景。碳材料具有低成本、高化学稳定性和强疏水性等优点,碳电极可同时取代贵金属顶电极和空穴传输材料,并对PSCs具有一定的封装作用。因此,基于碳电极钙钛矿太阳能电池（C-PSCs）的开发可降低器件成本,增强器件稳定性,是解决PSCs高成本和低稳定性问题的重要策略。然而,相比于传统PSCs,C-PSCs还存在着未被解决的科学问题,即光伏性能差、开路电压低,其原因主要是载流子动力学过程能量损失严重。这表现为:一方面,碳材料粗糙的表面形态致使钙钛矿和碳电极间物理接触不良,引起了载流子界面提取困难及复合严重的问题;另一方面,碳电极功函数与钙钛矿价带顶之间存在较大能级差,致使载流子提取和分离驱动力不足,也会导致界面处载流子复合和空穴收集效率低的问题。针对上述C-PSCs的核心科学问题,本论文开展了碳电极开发以及钙钛矿和碳电极之间界面调控的研究,主要内容如下:（1）开发超低成本煤碳电极:针对部分碳电极（例如:碳纳米管和石墨烯）材料合成工艺复杂、价格昂贵的问题,本论文以煤粉为原料合成了超低成本的煤碳,其价格仅为廉价炭黑的1/36。通过优化电池制备工艺,基于超低成本煤碳电极的C-PSCs获得了10.87%（0.3 cm2）的效率,大面积（1 cm2）电池的效率为8.72%。对比传统PSCs,此类C-PSCs的稳定性显著提高。无封装条件下,室温空气环境中放置120 h后,煤碳电极C-PSCs的效率仅下降了 15.6%。（2）界面调控促进载流子提取和传输:针对碳材料粗糙的表面形态致使钙钛矿/碳电极界面物理接触不良,引起载流子界面提取困难及复合严重的问题,本论文探索了一种动态、原位界面调控策略,利用乙炔黑进行原位界面调控,实现了钙钛矿/碳电极界面良好的电学接触。载流子传输动力学研究表明:该策略可促进钙钛矿/碳电极界面空穴的快速提取和传输,并抑制电子-空穴复合。C-PSCs效率达到了 16.41%,大面积（1 cm2）电池的效率为14.03%。稳定性研究表明:该策略可增强钙钛矿层的疏水性,并且界面的紧密接触有利于抵挡湿气诱导的钙钛矿分解。在30℃和30%相对湿度（RH）空气环境中放置2000h后,无封装的C-PSCs可保持原有效率的93%;在85℃和65%RH的恶劣空气环境中放置312 h后,无封装的C-PSCs保留了原有效率的81%。（3）能级匹配及界面钝化提高器件开路电压:针对钙钛矿/碳电极界面能级失配的问题,本论文在钙钛矿和碳电极间插入硫氰酸亚铜（CuSCN）空穴传输层,优化了能级匹配,并采用界面钝化的方式改善了钙钛矿/CuSCN界面的载流子传输性能和物理接触。载流子传输动力学表明:能级匹配及界面钝化的协同作用促进了钙钛矿和碳电极间空穴的提取和传输,抑制了电子-空穴复合,增强了空穴收集能力,有利于减小C-PSCs的开路电压损失。得益于良好的能级匹配、载流子传输性能提高和物理接触的改善,C-PSCs的开路电压从0.98V提升至1.078V,效率达到了 15.81%。室温空气中放置2000h后,无封装的C-PSCs保持了原有效率的93%;在恒温85℃和＜10%RH的空气环境中放置300 h后,封装的C-PSCs保持了原有效率的83%。（4）铵盐改性CuSCN提高界面空穴收集效率:针对CuSCN成膜性差,膜层针孔致使空穴积累,引起电子-空穴复合和空穴收集效率低的问题,本论文采用有机铵盐苯乙基碘化铵对CuSCN进行改性,提高了薄膜质量,钝化了钙钛矿缺陷,同时增强了与钙钛矿的界面接触。载流子传输动力学表明:铵盐改性CuSCN改善了钙钛矿/CuSCN界面的空穴提取和传输,有利于提高空穴收集效率。基于改性CuSCN的C-PSCs效率提升了约11%。在18-22℃和60%-70%RH的空气环境中放置800 h后,无封装的C-PSCs维持了原有效率的70%。
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