氮杂环羧酸类金属配合物的组装、结构及其性质表征

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本文选用过渡金属(CuⅡ, CoⅡ, ZnⅡ),主族金属(SrⅡ, CaⅡ),稀土金属(SmⅢ, NdⅢ)与四类氮杂环羧酸配体(联喹啉羧酸、联吡啶多元羧酸、吡啶咪唑羧酸、诺氟沙星)组装出四种不同系列的金属-有机配合物。通过元素分析、红外光谱、热重分析、紫外光谱分析、荧光光谱分析、X-射线单晶衍射和X-射线粉末衍射等手段对合成的八个化合物进行了结构分析和性质研究。首先在水热条件下,以氮杂环羧酸盐2,2’-联喹啉-4,4’-二羧酸钠作为配体,以2,2,-联吡啶作为辅助配体与金属CoH配位形成了一个新奇的拓扑结构[Co(bqdc)·(bipy)·(H20)]n。单晶解析表明配合物1为一个一维“Z”型链状结构,再通过氢键相互作用形成了一个有趣的梯状结构,最后通过氢键和π-π堆积将其堆积成一个三维结构。其次以两种联吡啶羧酸为配体与Cu", Sr"合成了三个新颖的吡啶羧酸配合物。它们分别是[Sr(bpdc)]n (2),[Cu(Hbpdc)]·C104(3),[Cu(H2bpdcClBr)·H2O]n (4)。其中配合物2为三维聚合物。热重分析表明配合物在450℃前没有出现明显的失重现象。配合物3中存在着大量的氢键和π-π堆积,通过这些作用将其组装成为一个三维层状结构。配合物4为一维链状结构。以2-吡啶基咪唑-4,5-二羧酸为有机配体,在水和乙醇作为溶剂的条件下,水热反应合成出两个咪唑羧酸类配合物[Ca(Hpidc)·(H2O)2]n (5) Zn(Hpidc)2-(H2O)2(6)。单晶测试表明配合物5为一个具有双核结构的一维链状配位聚合物。配合物6中心金属离子为六配位模式,通过氢键、π-π堆积等共同作用,组装成一个三维的层状结构。同时我们还对配合物5和6进行了热重分析,对5进行了紫外吸收光谱分析和荧光分析。最后利用广谱抗菌药物诺氟沙星(Norfloxacin)为配体,与稀土硝酸盐Sm(NO3)3、 Nd(NO3)3通过溶剂热反应合成出两个新颖的稀土配合物[Nd(NFA)4(H2O)2]·(ClO4)-H2O(7)[Sm(NFA)2(NO3)(H2O)3]·3(NO3)·3H2O·bipy (8)。配合物7中心离子Nd3+与周围配位原子形成了一个十配位双帽四方反棱柱体。通过对配合物结构进一步分析,我们发现配合物通过氢键连接形成了许多纳米空洞,这在分子吸附方面可能有一定的应用价值。配合物8为一个双核结构,中心离子Sm3+与周围配位原子形成了一个九配位单帽四方反棱柱体几何构型。值得一提的是,之前从未有过诺氟沙星稀土配合物的报道。
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