【摘 要】
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发展可持续的环保新能源是解决当今世界所面临的能源危机和环境污染问题的根本出路。光电化学分解水是一种极具潜力的太阳能利用途径,可将丰富、清洁的太阳能转化为便于输运和储存的氢气,且氢气是理想的清洁能源载体之一。半导体光电极是光电化学电池的核心组成,光电极的微观形貌和结构对光吸收、光生载流子的体相输运和表面转移过程起着至关重要的作用,直接影响着整个光电化学电池的转化效率。本论文主要通过微观形貌的调控和异
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发展可持续的环保新能源是解决当今世界所面临的能源危机和环境污染问题的根本出路。光电化学分解水是一种极具潜力的太阳能利用途径,可将丰富、清洁的太阳能转化为便于输运和储存的氢气,且氢气是理想的清洁能源载体之一。半导体光电极是光电化学电池的核心组成,光电极的微观形貌和结构对光吸收、光生载流子的体相输运和表面转移过程起着至关重要的作用,直接影响着整个光电化学电池的转化效率。本论文主要通过微观形貌的调控和异质结构的构筑,制备具有高光电化学分解水性能的ZnO基光电极。通过调整电化学沉积过程中的沉积温度和电压完成了对于ZnO薄膜的形貌探索,并发现ZnO纳米梭花状阵列形貌具有最优异的光电化学分解水性能,短路光电流可达0.38 mA·cm-2,约为ZnO纳米棒阵列的2倍,同时开路电压相比于ZnO纳米棒阵列提升约200 mV。通过进一步的结构表征和深入分析,ZnO纳米梭形花状阵列具有优异光电化学水分解性能的原因可归结为多级结构（增强光吸收、提升电化学表面积和缩短光生载流子的输运距离）、更负的平带电位（提高理论开路电压）和丰富的氧空位缺陷（增加载流子浓度并提升体相光生电子的输运能力）的协同作用。为拓展光吸收范围,在ZnO纳米梭花状阵列光电极基础上构建了 ZnO/CdS/PDA和ZnO/PDA/CdS异质结光电极,虽然ZnO/CdS/PDA和ZnO/PDA/CdS光电极的光吸收范围和光吸收强度很接近,ZnO/CdS/PDA光电极在全光谱和可见光下的短路光电流密度却分别是ZnO/PDA/CdS光电极的1.66和2.3倍。这种显著差异归因于ZnO/CdS/PDA光电极中ZnO、CdS和PDA形成了良好的错排能带结构,其光生载流子的传输比ZnO/PDA/CdS要更加顺利,有利于光生载流子的分离和充分利用,极大地提高了太阳光的利用效率。
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