【摘 要】
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环保法规对油品中芳烃含量的要求日益严苛,寻找高活性、高性价比的加氢脱芳催化剂具有重要意义。本论文在实验室前期研究的基础上,采用化学沉淀法制备非负载型NiMo催化剂,考
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环保法规对油品中芳烃含量的要求日益严苛,寻找高活性、高性价比的加氢脱芳催化剂具有重要意义。本论文在实验室前期研究的基础上,采用化学沉淀法制备非负载型NiMo催化剂,考察了Ni源及Al、Si助剂对催化剂结构及芳烃加氢性能的影响。分别以不溶性的花状、球状氢氧化镍及可溶性的硝酸镍、乙酸镍为Ni源合成出非负载型NiMo催化剂,以考察Ni源对非负载型NiMo催化剂特性的影响。研究发现,硝酸镍、乙酸镍制备的NiMo前驱体均检测到典型的钼酸镍铵晶相,硫化后同时出现MoS2和Ni3S2晶相,而氢氧化镍制备的NiMo前驱体没有出现钼酸镍铵晶相,硫化后仅检测到Ni3S2晶相。萘加氢反应评价结果显示,十氢萘选择性随反应温度的升高而升高,可溶性Ni源制备的NiMo催化剂加氢活性更高。花状和球状氢氧化镍制备的NiMo前驱体具有很好的孔道结构及形貌特点,能够改善非负载型催化剂比表面积小及活性组分分散性差等问题。将助剂Al引入非负载型NiMo催化剂,制得具有不同Ni/Al摩尔比的非负载型NiAlMo催化剂。发现Al引入量对NiMo前驱体的物相结构影响非常显著,少量Al的引入不会改变原有NiMo前驱体的钼酸镍铵晶相,过量Al的引入则使其转变成无定型或微晶结构。引入Al会改变NiMo前驱体颗粒的形貌、尺寸及堆积方式,提高NiMo前驱体的比表面积和孔容,同时可使Mo物种的还原温度降低。对于萘加氢反应,Ni9.5Al0.5Mo10催化剂具有最高的萘加氢活性,其MoS2纳米颗粒片层长度短、堆垛层数高。Al10Mo10催化剂活性较差,但可用于萘选择性加氢生产四氢萘。将助剂Si引入非负载型NiMo催化剂,制得具有不同Ni/Si摩尔比的非负载型NiSiMo催化剂。发现引入Si对NiMo前驱体的物相结构影响不大,但能提高前驱体的比表面积,改善孔结构性质,同时降低Mo物种的还原温度。萘加氢评价结果显示,引入Si可显著提高非负载型NiMo催化剂的加氢活性,尤其是低温芳烃加氢性能(220-260 oC),但不利于萘加氢转化成十氢萘。Si10Mo10催化剂不利于萘深度加氢,但其具有十分高的四氢萘选择性(约为100%)。
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