【摘 要】
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多金属氧酸盐（Polyoxometalates）是一类金属氧簇化合物,强的氧化还原性能使其可以模拟生物酶活性,被称为“人工酶”。含钨多金属氧酸盐在模拟酶类域研究较多,本论文设计含钼的多金属氧酸盐替代含钨POMs,可能出现一些有意义的新信息。为开发基于POMs的“人工酶”提供基础,同时将含钼多金属氧酸盐模拟酶活性应用于显色检测一类前列腺癌（PCa）标记物---肌糖,得到以下结果:（1）含Mo/V多金
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多金属氧酸盐（Polyoxometalates）是一类金属氧簇化合物,强的氧化还原性能使其可以模拟生物酶活性,被称为“人工酶”。含钨多金属氧酸盐在模拟酶类域研究较多,本论文设计含钼的多金属氧酸盐替代含钨POMs,可能出现一些有意义的新信息。为开发基于POMs的“人工酶”提供基础,同时将含钼多金属氧酸盐模拟酶活性应用于显色检测一类前列腺癌（PCa）标记物---肌糖,得到以下结果:（1）含Mo/V多金属氧酸盐H（x+3）[PW（12-x）VxO40]的POMs,首次用于类过氧化氢酶活性研究,以3,3’,5,5’-四甲基联苯胺（TMB）为显色剂,考虑不同含Mo/V的POMs模拟H2O2酶活性。发现四种多金属氧酸盐均具有催化活性,且活性次序与其氧化还原力显正比,其中（NH4）5H6PMo4V8O40表现出最高的模拟酶活性。（2）以FA和（NH4）5H6PMo4V8O40为前驱体,采用自组装法制备了FA-PMo4V8,并利用一系列手段对其组成和结构进行表征,证明FA-PMo4V8是保持Keggin结构的有机-无机杂化材料。FA-PMo4V8在TMB存在下表现出高的过氧化氢模拟酶的活性,Km为2.1×10-3 m M,且过氧化氢检测线性范围0.07-4μM,最低检出限为0.012μM。发现FA-PMo4V8可以替代肌氨糖氧化酶（SOD）催化肌氨糖和O2反应生成相应的甘氨酸、甲醛,O2被还原成H2O2。通过测量H2O2浓度间接检测出肌氨糖的浓度,其线性范围从0.2-500μM,最低检出限为0.131μM。FA-PMo4V8表现出宽的p H范围有效性及对肌氨糖检测高的灵敏性和良好的选择性,且可有效用于检测PCa患者及正常人的尿液中的肌氨糖。（3）以壳聚糖（CS）为载体制备了PMo4V8/CS杂化材料,并利用一系列手段对其组成和结构进行表征,证明了PMo4V8/CS是保持Keggin结构的新型有机-无机杂化材料。PMo4V8/CS在TMB存在下表现出高的过氧化氢模拟酶的活性,Km为6.27×10-3 m M,且过氧化氢检测线性范围0.25-100μM,最低检出限为0.23μm。发现PMo4V8/CS具有SOD的活性,可通过测量H2O2浓度间接检测出肌氨糖的浓度,其线性范围从0.5-300μM,最低检出限为0.48μM。PMo4V8/CS表现出宽的p H范围有效性及对肌氨糖检测高的灵敏性和良好的选择性,为应用于检测PCa患者及正常人的尿液中的肌氨糖提供了新的思路。（4）以Ag NO3和（NH4）5H6PMo4V8O40为前驱体,设计合成了一系列Agx（NH4）5H6-xPMo4V8O40（x=1,3,4 and 6）双酸中心催化剂,并利用一系列手段对其组成和结构进行表征,探究了Ag+引入后对其过氧化氢模拟酶活性的影响。Agx（NH4）5H6-xPMo4V8O40在TMB存在下表现出高的过氧化氢模拟酶的活性,Km为1.28×10-4 m M,且过氧化氢检测线性范围0.05-4μM,最低检出限为0.009μM。发现Agx（NH4）5H6-xPMo4V8O40具有SOD的活性,可通过测量H2O2浓度间接检测出肌氨糖的浓度,其线性范围从0.5-500μM,最低检出限为0.15μM。此外,Agx（NH4）5H6-xPMo4V8O40还可以检测咖啡豆摄入后人尿液中的H2O2浓度,其回收率和RSD范围分别为101.50-95.05%和4.18-2.41%。表现出宽的p H范围有效性及对H2O2检测高的灵敏性和良好的选择性。
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